这篇Nature，会发光！
超荧光是一种量子光学现象，指量子发射器整体通过协同光-物质相互作用产生增强的相干光辐射。与传统的超辐射不同，超荧光源自初始非关联态，通过与电磁真空的相互作用自发形成增强的偶极矩，为研究光子体系中的多体关联和纠缠动力学提供了独特视角。尽管超荧光已在多种固态材料中被观察到，包括强磁场下低温冷却的InGaAs量子阱、低温下的钙钛矿量子点以及高温下的准二维杂化钙钛矿薄膜，但手性材料中自发产生圆偏振超荧光（即手性超荧光）一直未能实现。此外，开发可扩展的制备技术以获得均匀、可重复的固态超荧光材料，仍是该领域广泛应用的重要障碍。鉴于此，来自香港理工大学的李明杰副教授和哈佛大学的Susanne F. Yelin教授在室温下首次实现了手性钙钛矿超晶格中的手性超荧光。研究团队从大面积（>100 μm × 100 μm）垂直排列的手性钙钛矿超晶格边缘态中观测到了这一现象，其圆偏振度最高可达约14%，且随材料手性相反（SMBA与RMBA）而发生符号反转。理论量子光学计算成功描述了从初始非偏振非相干自发辐射向相干手性超荧光态的转变过程，定量再现了实验观测到的圆偏振产生及其反转特征。此外，弱磁场（<0.5 T）可有效调控手性超荧光的强度与圆偏振度，实现室温下对固态量子光发射的精确控制。这些发现揭示了手性与多体量子相干性之间的内在关联，为手性控制的量子光学应用开辟了新方向。相关论文以题为“Chiral superfluorescence from perovskite superlattices at room temperature”发表在最新一期《nature》上。研究团队开发了三种类型的准二维（n > 1）钙钛矿超晶格，化学式为LnMAn-1PbnI3n-1，其中n为每层量子阱中无机八面体层数，量子阱间隔层L分别为非手性配体苯乙胺（PEA）、PEA与左手性配体S(+)-α-甲基苄胺（SMBA）的混合物、或PEA与右手性配体R(+)-α-甲基苄胺（RMBA）的混合物。这些超晶格垂直生长在MAPbBr3单晶基底上，形成大面积（>100 μm × 100 μm）的网状结构。如图1b和1c所示，超晶格单元的宽度约为200-300 nm，长度约为0.5-5 μm，高度约为1.5 μm。扫描透射电子显微镜图像（图1d）显示量子阱中以n=3相为主，伴有少量n=2组分。在550 nm线偏振飞秒激光脉冲（约50 fs）激发下，当泵浦通量较低时，超晶格在约690 nm处呈现宽谱自发辐射峰。超过阈值泵浦通量后，光致发光光谱变得尖锐且窄带，峰值强度呈超线性增长，这是超荧光的关键特征。如图1f所示，左手性SMBA样品的超荧光阈值约为70 ± 10 μJ cm−2（峰值波长705 nm），右手性RMBA样品约为95 ± 10 μJ cm−2（710 nm），非手性PEA样品约为140 ± 10 μJ cm−2(690 nm）。图1f插图中的迈克耳孙干涉仪干涉图显示，阈值以上可在长达1 mm的距离上清晰观察到干涉条纹，表明建立了长程空间相干性。时间分辨测量揭示了超荧光的特征性动力学行为。图2a的条纹相机图像显示了SMBA超晶格在阈值以上激发时的Burnham-Chiao振荡，这种振荡源于初始超荧光脉冲后激发介质内光子的相干再吸收和再发射，是超荧光态中发射体之间相干耦合的关键特征。瞬态超荧光峰值强度遵循理论预测的二次方标度关系ISF0 ∝ N2，其中N为初始光激发偶极子数目。对于SMBA超晶格，自发辐射峰值强度标度为ISF0 ∝ P1.55±0.06，而超荧光强度标度为ISF0 ∝ P1.16±0.07，由此导出ISF0 ∝ N2.04±0.09的二次关系（图2c）。超荧光的另一个特征是延迟时间τD，即初始非相干自发辐射 onset 与相干超荧光峰值之间的时间间隔。如图2d所示，瞬态吸收光谱在超荧光波长处探测到：阈值以下呈现快速布居建立（约1 ps）后缓慢衰减；阈值以上则出现特征性延迟期后跟超荧光爆发导致的快速布居衰减。从瞬态吸收和瞬态光致发光提取的τD值均遵循理论预测的标度关系τD = (1/Γ)ln(N)/(N+1)（图2c右图），其中Γ = 1/1500 ps−1为自发辐射速率。在确认了约700 nm处窄带发射的超荧光本质后，研究团队进一步探究了手性对超荧光脉冲偏振态的影响。圆二色光谱证实了手性配体成功转移至钙钛矿超晶格。值得注意的是，使用线偏振泵浦激光避免了通过圆偏振激发直接注入偏振态，从而能够观察协同超荧光自发产生的圆偏振。如图3b和3c所示，室温下手性钙钛矿超晶格产生了强烈的圆偏振超荧光。圆偏振度定义为DCP0 = (ILCP0 - IRCP0)/(ILCP0}+ IRCP0) × 100%。在超荧光区域，SMBA超晶格的DCP0最高达13.5%，RMBA超晶格达13.8%（图3d数据点）。左右圆偏振发射的强度差在手性RMBA和SMBA构型之间符号相反，与理论预测一致。作为对比，阈值以下自发辐射的圆偏振度在室温下可忽略不计（约0.2%），非手性PEA超晶格中未观察到圆偏振超荧光。理论模型考虑了垂直排列手性超晶格的螺旋轴对称性。沿螺旋轴位置zi的二能级发射体偶极算符为pj = φj(σjeg+ σjge)，跃迁偶极矩沿螺旋轴扭转，可写为φj = φj(cos(pzj)̂x + sin(pzj)̂y)。理论计算得到的DCP0曲线（图3d实线）与实验数据高度吻合，捕捉到了低泵浦通量下圆偏振的超线性放大和高泵浦通量下的饱和行为。弱外磁场（B < 0.5 T）可用于增强和调控手性超荧光响应。如图4a所示，磁场方向垂直于超荧光探测方向。当泵浦功率略低于超荧光阈值时，SMBA和RMBA钙钛矿的超荧光可通过磁场“开关”——从B = 0 T时的非偏振自发辐射转变为B = 0.4 T时的圆偏振超荧光（图4b）。图4c展示了手性超荧光的磁场依赖性。SMBA超晶格在阈值以上激发时，左手圆偏振超荧光强度随磁场的变化ΔISF(B) = ISF(B) - ISF(0)呈二次方增长，圆偏振度也随磁场强度二次增加，SMBA超晶格最高达16.5%。相比之下，非手性PEA超晶格的非偏振超荧光在0-0.5 T范围内无此磁场依赖行为。磁场可能通过隔离圆偏振集体态能级而作为手性超荧光的选择性放大器，减少向其他态的跃迁，从而降低有效超荧光阈值并增强超荧光强度和圆偏振度。本研究首次在室温下实现了手性钙钛矿超晶格中的手性超荧光，揭示了手性与宏观量子相干性之间的紧密联系。通过理论建模与实验相结合，研究团队证明了圆偏振的超线性放大来源于结构手性与量子相干性的协同作用，而非单个发射体的本征圆偏振。弱磁场对超荧光强度和圆偏振度的有效调控，进一步展示了该体系的高度稳定性和外部可控性。这些发现为手性控制的量子自旋光学应用开辟了新方向，有望推动超快量子存储器、高速光互连和可扩展量子信息处理架构等量子技术的发展。