近日,山东大学薛丽坤教授和中国环境科学研究院高健研究员团队在我国城市臭氧(O3)生成机制方面取得重要进展,相关成果以“Critical transition of urban ozone formation regime in the North China Plain”为题,发表在国际顶级期刊National Science Review(《国家科学评论》,NSR)。
这项研究对2021年夏季华北平原37个城市的臭氧及其前体物(NOx和VOCs)同步开展大规模观测,并结合模型诊断臭氧生成机制。研究发现,华北地区大部分城市臭氧的生成机制已发生重要转变,从VOCs限制转变为VOCs-NOx共同限制。这表明我国臭氧污染防治措施已在机理层面显现成效,尽管短期内环境臭氧浓度尚未明显下降,未来控制NOx和VOCs都有利于臭氧控制,治理措施将更具灵活性和可行性。
我国臭氧污染现状
近年来,我国在细颗粒物(PM2.5)等空气污染物治理方面取得了显著成效,然而,作为典型的光化学二次污染物,臭氧污染却呈现出持续上升、高位震荡的态势,成为当前城市空气质量改善面临的突出难题。其中,华北平原是全国臭氧污染最为严重的区域,已成为我国臭氧污染防治的“主战场”。
华北平原城市臭氧生成机制已发生显著转变
臭氧污染治理的难点在于其与前体物——氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)之间高度非线性的光化学关系。过去很长一段时间内,我国城市臭氧生成普遍处于“VOCs限制、NOx过量”的状态,削减NOx往往会在短期内导致臭氧浓度升高,增加了治理难度。
该研究通过对华北平原37个城市的统一观测与模型分析发现,目前大多数城市的臭氧生成机制已发生关键性转变,由过去的“VOCs限制”转变为“VOCs与NOx共同限制”。这一转变在臭氧污染较为严重的城市和时段尤为明显,表明我国臭氧污染防治已跨越最为困难的阶段。
这一变化主要得益于近年来持续推进的NOx减排措施。随着NOx排放强度显著下降,城市大气中臭氧生成的化学条件发生改变,臭氧污染防治正逐步走出“减排反而增臭氧”的困境。进入共同限制区后,进一步削减NOx和VOCs均可有效降低臭氧水平,为后续治理提供了更大的政策空间和灵活性。
图一 2021年6-8月华北平原37个城市臭氧生成机制空间分布。地图周边展示了各城市臭氧前体物的相对增量反应活性(RIR)。地图中城市的颜色及其周围箱式图的底色分别表示 VOC 限制(深橙色)和 VOC–NOx 共同限制(浅橙色)两种臭氧生成机制。
主导臭氧生成的关键VOCs物种及来源表现出高度一致性
研究进一步发现,尽管华北平原各城市在经济结构和排放特征上存在差异,但主导臭氧生成的关键VOCs物种和排放来源在区域尺度上表现出高度一致性。在物种层面,丙烯、异戊二烯、丁烯类和芳香烃等高反应活性VOCs是臭氧生成的主要驱动因子;在来源层面,植物排放、石化工业、溶剂使用以及机动车排放对臭氧生成的综合贡献超过80%。这一显著的区域同质性意味着,未来臭氧污染防控可通过聚焦少数关键物种和重点行业,实现更高效的协同治理。
未来臭氧水平有望进入下降通道
在臭氧生成机制发生转变的基础上,研究进一步评估了我国“碳达峰、碳中和”战略对未来臭氧污染的潜在影响。结果显示,随着低碳转型和污染物协同减排政策的持续推进,未来华北平原城市臭氧水平有望出现显著下降。到2030年,多数城市臭氧浓度将明显改善;到2060年,在NOx大幅削减的背景下,臭氧生成将逐步进入NOx限制区,区域臭氧污染有望得到根本性缓解。
图二 模型预测的华北平原区域在2030年和2060年臭氧最大日8小时平均浓度(MDA8 O3)的降幅百分比。2030年情境下,NOx 和AVOC分别减排22%和26%;2060年情境下,NOx 和AVOC分别减排88%和61%。(a, b) 等比例减排方案:对所有AVOC物种实施等比例削减;(c, d) 源分配减排方案:仅对三类主要人为源(石化工业、溶剂使用和机动车排放)实施 AVOC 减排。
亮点
该研究首次基于37个城市的大尺度同步观测,系统揭示了华北平原城市臭氧生成机制的关键转变,表明我国臭氧污染防治已跨越最为困难的阶段,进入VOCs–NOx共同限制的新阶段。未来进一步削减NOx和VOCs均有利于臭氧污染控制,治理措施将更具灵活性和可行性。总体而言,我国城市臭氧污染改善前景值得期待。
山东大学薛丽坤教授为论文的第一作者(共同通讯作者),合作者包括山东大学朱玉姣副研究员(共同通讯作者),中国环境科学研究院高健研究员(共同通讯作者),山东大学博士生钟雪莲,博士生崔灿,复旦大学王珊珊教授,中国环境监测总站唐桂刚研究员,香港理工大学王韬教授,山东大学王文兴院士等。
该研究受到国家重点研发计划(2022YFC3701101),国家大气污染防治重点研发计划(No. DQGG2021101)、国家自然科学基金(42075094和42061160478)以及泰山学者计划(tstp20250714)的共同资助。