随着全球塑料污染危机加剧，将废弃塑料转化为清洁能源成为研究热点。然而，传统光催化技术面临严峻挑战：提升反应活性需高温、强碱等苛刻条件，导致催化剂快速失活，严重制约工业化应用。韩国基础科学研究院Dae-Hyeong Kim、Taeghwan Hyeon团队、庆熙大学Minho Kim团队合作在《Nature Nanotechnology》发表题目为“Polymeric stabilization at the gas–liquid interface for durable solar hydrogen production from plastic waste”的创新成果，通过聚合物稳定化与气液界面操作协同策略，成功实现塑料废料长效高效制氢，为解决这一难题提供新路径。
核心设计：双策略突破稳定性极限
研究团队提出双重创新方案（图1a）：一方面，在二氧化钛负载的铂单原子催化剂（0.3 wt% Pt-DSA/TiO₂）表面构建亲水性聚氨酯-聚丙二醇（HPU-PPG）纳米复合网络，通过聚合物封装保护催化中心；另一方面，设计气液界面反应体系，利用氢气在空气中的扩散系数（7.0×10⁻⁵ m²/s）远高于水中（5.0×10⁻⁹ m²/s）的特性，加速产物分离并抑制逆反应。该设计使催化剂在强碱环境（0.7M KOH）下稳定性达到56天，较文献报道系统提升4倍（图1c）。
图 1：聚合物稳定化与气液界面操作协同策略用于先进光催化。
机制解析：DFT计算揭示稳定化本质
密度泛函理论计算（图2）发现，HPU-PPG复合物可显著调控催化剂电子结构：其表面给电子羟基（-OH）使二氧化钛功函数从4.83 eV降至3.91 eV，促使氧空位形成能降低至0.77 eV（图2f）。这种电子调控稳定了铂单原子活性位点，并通过电化学阻抗谱证实了氧空位中过剩电子的稳定化现象。
图 2：聚合物催化剂稳定性的 DFT 计算。
材料制备：宏观孔结构保障传质效率
催化剂通过光化学沉积法制备，HPU-PPG复合物则采用独特溶胶-凝胶工艺成型（图3a）：将NaCl颗粒掺入聚合物网络，经干燥再溶胀后形成宏观孔结构。所得双层漂浮复合材料密度仅0.4 g/cm³，其上层为含催化剂的亲水光催化层，下层为纯聚合物支撑层，共同构成气液界面反应平台。
图 3.纳米复合材料系统的长期稳定性。
性能突破：户外验证规模化应用
在1平方米户外系统中（图5a），该技术展现出卓越性能：
1.活性记录：19倍太阳光强下（1,900 mW/cm²），PET塑料溶液产氢速率达271 mmol/h·m²（图4j），较常温1太阳光强提升38.4倍；
2.长效稳定：56天强碱浸泡后，催化剂零溶出（图3d），产氢活性保持率93.7%（图3e）；
3.规模验证：自然光照下（平均强度0.636 kW/m²），1平方米系统日产氢0.906升（图5c），28天累计产氢5.07升（图5d）；
4.环境适应：在自来水、海水等复杂水体中均保持高效（图4e）。
图 4.气液界面作和光浓缩技术增强了光催化活性。
图 5：大型长期户外升级太阳能塑料废料生产H2。
经济环保双收益
技术经济分析表明：相较于传统蒸汽甲烷重整制氢，该工艺可显著降低温室气体排放。10平方米系统日间产氢可满足多国人均居民用电量的20%以上（英国50%、中国60%、韩国90%）。100平方米规模的模拟进一步证实其工业化潜力。