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天津大学姜忠义、石家福《Angew》:体相和表面协同调控氮化碳电荷输运行为强化NADH再生

烟酰胺类辅因子(NADH)作为氧化还原酶的“电子货币”,通过传递质子和电子参与氧化还原反应,在酶催化反应中扮演着不可或缺的角色。利用太阳能进行NADH再生,具有能量来源丰富、清洁及过程可控等优势。而光驱动辅酶再生过程属于典型的加氢过程,涉及电子传递、质子传递和分子传递(“新三传”),其效率可通过三者的独立或协同调控进行强化。在化工“新三传”(里程碑!天津大学「国家杰青」团队提出化工过程的“新三传”!)的指导下,本研究通过对光催化剂电子传递行为的调控和强化,实现了辅酶NADH再生效率的提升。相关论文以“Bulk- and Surface-Engineered Carbon Nitride with Promoted Electron Transfer for NADH Regeneration and Artificial Photosynthesis”为题,于2025年3月17日发表在Angew. Chem. Int. Ed.上,第一作者为:陶晨,王卓。

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近日,天津大学姜忠义教授石家福教授团队通过氮化碳的体相与表面协同工程策略,成功开发了具有高效NADH再生性能的铑复合物修饰多孔氮化碳Rh*-PCN)。其中,体相工程构建的多孔网络实现了光生电子的定向传输,而表面工程形成的铑复合物层缩短了氮化碳与助催化剂间的电子传输距离。该双工程策略使Rh*-PCN获得16.80 mmol g-1 h-1的NADH初始再生速率;当与谷氨酸脱氢酶耦合时,该体系在不同电子供体(TEOA/乳酸)中均可实现L-谷氨酸的高效合成。本研究不仅建立了协同调控电子传输方向与路径的方法,更拓宽了酶-光耦合催化体系中电子供体的选择范围,为发展新型人工光合系统提供了先进的辅酶再生催化剂。

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论文信息:
Chen Tao,+ Zhuo Wang,+ Yexin Dai, Shaohua Zhang, Jing Li, Yu Chen, Xinyu Mao, Jiafu Shi,* Zhongyi Jiang*Bulk- and Surface-Engineered Carbon Nitride with Promoted Electron Transfer for NADH Regeneration and Artificial Photosynthesis
https://doi.org/10.1002/anie.202424995
来源:高分子科学前沿
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