分享信息，整合资源
交流学术，偶尔风月
研究者首次提出利用二维金属有机层状材料（Metal-Organic Layers, MOLs）作为异相加氢催化剂载体，通过调控活性中心铑的电子结构，实现液相环境中高效仲氢诱导超极化（Parahydrogen-induced Hyperpolarization, PHIP），大幅提升核磁共振技术的灵敏度。相关成果发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR），厦门大学化学化工学院陈佳伟博士和电子科学与技术学院张琦为论文的共同第一作者，王忻昌副教授、陈忠教授、汪骋教授、田中群院士为共同通讯作者。
(a) 二维TPP-MOL结构，(b) 不同电子结构和配位数的膦配体与加氢活性中心Rh配位，并将它们负载于MOLs上用于PHIP。
核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance, NMR）在化学、生物、医学成像等领域应用广泛，但长期以来其低灵敏度限制了核磁的应用。核磁灵敏度由核自旋的极化水平决定，仲氢是一种高极化水平的氢气分子，通过加氢反应可将仲氢的高极化水平“释放”，大幅提升核磁灵敏度。异相加氢催化剂便于分离和回收，还可用于制备高灵敏磁共振造影剂，因此设计适合PHIP的异相加氢催化剂具有重要意义。
在强磁场内（11. 7 T）原位加氢得到的超极化及热平衡核磁谱。TPP-MOL-Rh-dppb中Rh负载量分别为(a) 0.44 mol% (b) 0.30 mol% (c) 0.11 mol%；(d)不同Rh负载量下超极化信号的增强倍数和氢核自旋的极化值。
针对这一关键性问题，该文采用二维MOL作为加氢催化剂载体，通过精确调控铑活性中心的配体环境，制备了一系列高效异相加氢催化剂。其中含二膦配体的TPP-MOL-Rh-dppb催化剂表现最强的信号增强效果，温和条件下（液相核磁中）催化苯乙炔加氢生成苯乙烯，加氢产物苯乙烯实现了超过2400倍的1H信号增强，极化率达到了20%（理论极限为100%）。该文首次证实了二维MOL材料在制备面向PHIP的高效异相催化剂的效果，并揭示了配体性质对异相加氢催化剂性能的影响。相关成果不仅为异相催化剂的设计和优化提供了新思路，也为理解仲氢超极化反应机理打下基础。
该工作得到国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项基金项目等的资助。