近日，北京航空航天大学国际创新研究院/电子信息工程学院吴晓君教授团队与中国科学院物理研究所孟胜研究员、赵继民研究员、何为副研究员，及复旦大学修发贤教授课题组合作，在《国家科学评论》（National Science Review）发表了题为“Above Curie Temperature Ultrafast Terahertz Emission and Spin Current Generation in a Two-Dimensional Superlattice (Fe3GeTe2/CrSb)3”的研究工作。
该工作利用飞秒激光驱动的太赫兹发射光谱技术，在二维磁性材料/反铁磁超晶格中成功实现了居里温度以上的超快自旋流产生及探测，结合理论分析及磁光克尔测量揭示其与飞秒激光诱导的层间距离减小及非平衡条件下磁交换作用增强，即激光增强的近邻效应（a laser-enhanced proximity effect）有关。这一研究强调超快太赫兹技术应用于探索低维材料中超快自旋动力学的巨大潜力，推动了原子层级超紧凑、高速、低功耗的太赫兹自旋电子器件的发展。
吴晓君 等
超快自旋流如今已经发展为一种全新的信息载体，彻底地改变了高速节能自旋电子器件的格局。该领域始于激光脉冲引发的镍中亚皮秒退磁的开创性观察，后受一系列有趣的超快磁现象推动而蓬勃发展。为了研究这些磁化动力学过程，目前已经出现了如时间分辨磁光克尔效应（Time-resolved magneto-optical Kerr effect, TRMOKE）、X射线磁圆二色性等多种探测技术。其中，太赫兹发射光谱技术凭借以亚皮秒的时间分辨率提供对瞬态自旋动力学的独特洞察，已成为自旋电流的超快、灵敏和非接触式安培表，并广泛应用于三维磁体中。相比之下，二维本征铁磁体则为在原子层级极限下探索这些非平衡自旋动力学和相干太赫兹脉冲开辟了全新的道路，这对于未来的信息存储和量子技术应用至关重要。
然而，热扰动导致二维范德华铁磁材料中的长程磁序仅能在低温下建立，室温下实现其超快自旋流的产生是非常困难的，一直鲜有报道。尽管本团队于2022年在二维铁磁材料Fe3GeTe2与拓扑绝缘体Bi2Te3异质结中实现了室温自旋太赫兹辐射[X. Wu* et al. Adv. Mater. 2022; 34:2106172]，但是这得益于拓扑增强的层间交换耦合能够将Fe3GeTe2的居里温度提高至近400K，如何在有限的居里温度以上产生太赫兹自旋电流依旧是一个悬而未决的关键问题。
本工作利用超快太赫兹发射光谱技术，揭示了二维铁磁材料中居里温度以上超快自旋流的产生与探测。具体而言，我们使用二维铁磁/反铁磁超晶格(Fe3GeTe2/CrSb)3，其在近邻效应的作用下，居里温度从140K可提升至206K [F. Xiu* et al. Natl. Sci.Rev. 2020; 7: 745-54.]。当超快飞秒激光脉冲激发时，我们成功地观察到(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中室温超快自旋流的产生及相干太赫兹辐射。结合实时密度泛函理论及Ehrenfest Molecular动力学分析，我们将自旋流产生的内在物理机制归因于界面处激光增强的磁近邻效应。此外，我们还通过TRMOKE技术进一步证实了这一结论。
图1 针对(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格的探索过程
发现：二维超晶格中的室温太赫兹辐射
如图2所示，在飞秒激光激发下，我们发现(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格能够在室温、无磁场下直接辐射太赫兹脉冲。然而，在相同的实验条件下，纯CrSb薄膜辐射的太赫兹信号强度几乎低了一个数量级，纯Fe3GeTe2则无法产生可探测到的太赫兹波。
图2 (a) 太赫兹发射光谱示意图。(b) (Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格、纯CrSb薄膜、纯Fe3GeTe2薄膜的太赫兹发射时域波形及对应的傅里叶变换光谱。
太赫兹产生机制：自旋到电荷的转换
为了深入探究超晶格中的太赫兹产生机制，我们首先系统地研究了太赫兹发射对样品方位角、激光偏振方向、几何对称性的依赖关系（图3）。当线偏振激光的偏振方向从0°变化到180°时，太赫兹电场峰值曲线表现出明显的直流分量及小幅度的余弦振荡。这一现象表明，超晶格中只有一小部分太赫兹辐射与激光偏振有关（这与纯CrSb薄膜的太赫兹辐射相对应），而大部分辐射则与偏振无关。进一步地，我们提取了与激光偏振无关的太赫兹分量随方位角从0°变化到360°的变化。如图2d所示，其表现出明显的双重旋转对称性，且强度仅略小于整体的太赫兹辐射。此外，当沿实验室坐标系中的x轴、y轴分别进行180°翻转时，我们发现仅沿x轴翻转会导致太赫兹电场极性反转，而沿y轴翻转时极性则保持不变。这些实验结果与自旋到电荷转换的辐射机制的特征相符合，且排除了光生载流子、极化电流作为主要辐射机制的可能性。
图3 (Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格的主要太赫兹辐射机制：自旋到电荷转换效应
自旋流的来源：激光增强的近邻效应
然而，我们的发现与超晶格(Fe3GeTe2/CrSb)3的前期研究存在两个重要分歧：
第一，自旋流来自于哪里？超晶格的居里温度显然低于室温，反常霍尔效应测量清晰地反映了这一点（图4a），常见的超快退磁机理显然不再适用。我们对样品进行低温冷却，得到的太赫兹辐射的温度依赖性如图4b所示。超晶格辐射的太赫兹强度在较低温度下保持恒定，但在200K时明显降低；而随着温度升至200K以上时信号强度则再次稳定。
我们认为，在低于200K时，超晶格呈现铁磁相，飞秒泵浦脉冲对样品的快速加热导致超快退磁，从而产生超快自旋流。而当温度升至200K以上时，超快自旋流则可能通过一种与光激发相关的特殊机制产生。
图4 (Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中温度依赖的自旋太赫兹辐射
第二，自旋是如何排列的？在居里温度以下，超晶格(Fe3GeTe2/CrSb)3表现出垂直磁各向异性，易磁化轴垂直于样品表面，这在理论上将无法产生面内可探测到的太赫兹波。然而基于之前的报道[K. Wang* et al. Nat. Mater. 2017; 16: 94-100.]发现，CrSb与铁磁层耦合时，即使没有外加磁场，异质结的自旋取向也能够不完全垂直于样品表面。
为了验证这一假设，在100K下施加面外磁场（强度为400Oe）后，我们发现太赫兹辐射强度降低了42%；而在300K下，施加垂直于样品表面强度为2000Oe的磁场时导致太赫兹波形的极性反转；随着面外磁场的切换，太赫兹电场极性恢复且强度增强（图3c-d）。这些结果证实了超晶格中倾斜自旋排列的存在。
图5 (Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中磁场依赖的自旋太赫兹辐射
那么，(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中产生的室温自旋流到底起源于何处呢？为了探究这一问题，我们首先进行了TRMOKE测试，结果如图6所示。当泵浦脉冲到达（即延迟时间t=0时），TRMOKE信号开始出现，并在1ps后达到峰值，随后逐渐弛豫。当增加磁场强度时，我们观察到TRMOKE信号的最大值也相应增加；同时，反转磁场的极性也会导致信号极性的相应反转。值得注意的是，在相同的实验条件下，纯Fe3GeTe2薄膜并未检测到TRMOKE信号（详见文章支撑材料中的图S11），这排除了可能存在的顺磁响应干扰。
图6 (Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中室温TRMOKE测量
基于此，为了进一步揭示超晶格中居里温度以上所观察到的超快自旋动力学的潜在机制，我们进行了相应的理论模拟。当飞秒激光被激发时，我们观察到总磁矩从z轴倾斜至x-y平面，而激光脉冲结束后，磁矩又向z轴重新定向，这一过程如图7b-c所示。图7d展示了在特定时间点（50fs、450fs和850fs）磁矩的变化情况。
图7 基于Fe3GeTe2/CrSb的模拟瞬态自旋极化。
在没有光激发时，Fe3GeTe2中FeIII原子的磁矩与FeI和FeII原子的磁矩呈反平行取向，这表明FeIII和FeI（或FeII）原子之间存在反铁磁耦合。然而，在450fs处，反铁磁耦合方向从z轴转变到了x-y平面。更重要的是，FeIII和FeI（或FeII）之间的交换耦合从反铁磁耦合变为了铁磁耦合，这导致了50fs和850fs之间磁结构的变化。此外，我们还观察到Fe3GeTe2和CrSb层之间存在显著的相对层间位移，如图7e所示，产生了高达1Å的层间距离减小。我们将上述两个发现称为激光增强的近邻效应，在这一过程中，超快激光提供了一个有效的非热通道，通过改变势能面，使整个体系能够切换到磁化增强的磁亚稳态。
乍一看，二维磁性材料在居里温度以上能够产生超快自旋流似乎是违背直觉的。然而，(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格对800nm泵浦激光的吸收导致Fe3GeTe2和CrSb层之间的层间距离在几百飞秒内显著缩短。这一变化反过来极大地增强了邻近效应，从而促使Fe3GeTe2在居里温度以上出现自旋极化。同时，CrSb的磁矩从平面外方向重新定向到平面内，导致Fe3GeTe2的自旋也相应地在平面内方向上极化。由于1.55eV的泵浦光子能量超过了Fe3GeTe2和CrSb层的光学带隙，光载流子被同时激发并沿面内方向极化。由此产生的自旋极化电流随之注入到CrSb层，并通过自旋到电荷转换效应转换为电荷流，进而辐射出太赫兹波。在此过程中，相应的瞬态自旋极化响应被TRMOKE技术精确地捕捉和探测。
北京航空航天大学22级博士生李培炎，中国科学院物理研究所武娜博士、23级博士生程煜，复旦大学刘珊珊博士为论文共同第一作者。北京航空航天大学国际创新研究院/电子信息工程学院吴晓君教授、中国科学院物理研究所孟胜研究员、赵继民研究员、何为副研究员，及复旦大学修发贤教授为论文共同通讯作者。该工作得到了北航杭州国际太赫兹科教协同平台、国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院基础研究领域青年团队计划、武汉光电国家实验室开放项目、上海市科技重大项目的支持。
课题组介绍：
北京航空航天大学吴晓君课题组长期开展太赫兹强源、器件、系统应用等方面研究，通过与国内外多家高校院所紧密合作，在国家重大仪器专项、国家重点研发计划、国家实验室等支持下，在国际上突破了毫焦耳级和十毫焦耳级铌酸锂太赫兹强源世界纪录，提出了无外磁驱动的自旋太赫兹强场太赫兹辐射机制，实现了多种发射调控一体化发射器件，研制了多套太赫兹强源应用装置，支撑了强场太赫兹物态调控、电子加速、生物医学效应等方面的前沿研究。
北京航空航天大学吴晓君课题组学生合影
Above Curie Temperature Ultrafast Terahertz Emission and Spin Current Generation in a Two-Dimensional Superlattice (Fe3GeTe2/CrSb)3