传统的小角X射线散射(SAXS)技术利用聚焦微束进行空间扫描,以实现非均匀材料纳米结构的空间分辨成像。然而,这种方法在信息获取方面效率不高,其空间分辨率受到束聚焦能力的制约。
12月19日,中国科学院上海高等研究院、上海应用物理研究所、中国科学院大学所组成的研究团队在《PhysicalReview Research》期刊上发表题为“Small angle X-ray scattering ghost imaging”(小角X射线散射鬼成像)的研究论文。Feixiang Wang为论文第一作者,滑文强、肖体乔研究员为论文共同通讯作者,李秀宏研究员、谢红兰研究员、邓彪研究员亦参与此项工作。
在本文中,研究人员提出了一个概念验证实验,使用结构化照明来展示一种能够实现高空间分辨率的SAXS方法。这种方法利用了在强度相关测量中实空间鬼成像技术的实验设置。它将倒易空间信号——特别是小角散射信号——映射到实空间,从而在不需要光束聚焦元件的情况下,实现具有增强空间分辨率的小角散射成像。由于其与压缩传感的内在兼容性,这种方法可以显著减少测量次数。通过使用同步辐射X射线成功验证后,这种方法理论上适用于各种波长带的光子和高能粒子的散射成像。它在纳米材料和生物医学领域具有广泛的应用前景。
背景
小角X射线散射(SAXS)是一种揭示材料中纳米级结构信息的关键技术。它已广泛应用于生物大分子、纳米颗粒、聚合物材料、介孔材料、催化剂和合金等多个领域。SAXS特别适用于分析非晶态材料,能够检测1到100纳米之间的结构特征。然而,传统的SAXS技术通常使用几百微米大小的光束。对于非均匀样品,得到的二维倒易空间散射图样代表了来自不同组分的叠加信号,导致信息重叠,这使得精确的纳米结构分析变得复杂。本质上,空间分辨SAXS测量中的主要挑战是SAXS信号的空间混叠,这限制了其在分析非均匀样品中的应用。
微束小角度X射线散射(μSAXS)技术通过将光束聚焦到几十微米以下并采用空间扫描来解决这一问题。这种方法允许每次测量只照亮样品信息的一小部分。分辨率由入射光束的大小决定。在过去的十年中,空间分辨μSAXS技术的进步在各个领域开辟了机会。尽管取得了成功,μSAXS面临着重大挑战:(1)聚焦X射线辐射,特别是在高光子能量下,是具有挑战性的。在广泛的光子能量范围内使用小的聚焦光束的能力仅限于特定的同步辐射束线和X射线自由电子激光。对于台式光源,聚焦只能在狭窄的光子能量范围内实现,代价是大量的光子通量损失。(2)在实际的μSAXS应用中,获取空间信息涉及耗时的逐点扫描样品,这可能会将测量时间延长到几天,对于大型样品或三维成像。长时间暴露于聚焦光束也可能对样品造成不可逆的热损伤,可能会扭曲数据,甚至需要提前终止实验。
理论方法
SAXS鬼影成像技术的理论基础在于利用实验设置中的实空间鬼成像强度关联测量,将倒易空间信号——特别是小角散射信号——映射到实空间,从而实现无需光束聚焦元件的小角度散射成像。这种方法的核心在于通过结构化照明和空间强度相关性来提高空间分辨率,同时减少测量次数。
具体来说,该方法通过使用非均匀传输的掩模对X射线束进行调制,产生光强波动,然后通过散射信号的采集和处理,重建样品的实空间分布。这种方法的优势在于能够提供无需聚焦装置的空间分辨率信息,从而消除了传统μSAXS技术中对聚焦设备的依赖。此外,由于其与压缩感知测量的内在适应性,这种方法可以显著减少与传统扫描技术相比所需的测量次数。
实验方案
实验方案包括一个两步测量过程,用于虚拟光束分裂,基于经典鬼成像。首先,X射线束通过一个非均匀传输的掩模,产生光强涨落。掩模由泡沫铜制成,具有0.5毫米的厚度、80PPI(每英寸点数)的孔隙率和平均孔径50微米。在掩模下游,放置一个直径为300微米的无散射孔径,以阻挡来自掩模的散射信号,防止干扰样品的目标信号。这样,有效光束尺寸被限制在一个直径为300微米的圆形区域内。
第一步,参考臂涉及扫描掩模的不同区域,并测量掩模在样品平面上引入的光强涨落。这个过程采用锯齿状光栅扫描,步长为400微米,略大于斑点尺寸。同时,这些涨落在第二步中被精确复制,这对于后续的图像重建过程至关重要。第一步在没有样品的情况下完成,将高分辨率成像系统(Hamamatsu,C11440-36U,配备Navitar变焦6000显微镜目标,有效像素尺寸为1.3微米,1920×1200像素阵列)移动到样品在第二步中原本所在的平面进行记录。
在第二步中,移除成像系统,并将样品放置在其闪烁体的原始位置。使用与第一步相同的扫描参数,扫描掩模,并使用SAXS探测器(Dectris,Pilatus2M,像素分辨率为172微米,1475×1679像素阵列)记录来自样品的二维散射信号。完成整个实验设置的测量后,获得了两组数据。第一组包括在第一步中测量的掩模图案,第二组包括在第二步中由结构化光照射样品产生的SAXS图案。
图一:SAXS空间关联成像实验装置及数据采集流程图。
图二:SAXS鬼成像数据处理图。
图三:光栅样品的SAXS鬼成像结果。
图四:竹材样本的SAXS鬼成像结果图。
主要研究人员
肖体乔,中国科学院上海高等研究院研究员、中国显微仪器学会、电离辐射计量学会、同步辐射学会理事,上海核学会理事,研究方向为X射线鬼成像、运动衬度成像及应用、深度学习图像处理和重构等。
滑文强,中国科学院上海应用物理研究所硕士生导师,研究方向为同步辐射X射线散射技术及其应用。
邓彪,中国科学院上海应用物理研究所研究员,研究方向为X射线成像,同步辐射技术及应用,光学工程、图像处理。
谢红兰,中国科学院上海应用物理研究所研究员,研究方向为同步辐射先进X射线成像方法学研究。
李秀宏,中国科学院上海应用物理研究所研究员,研究方向为同步辐射X射线散射对聚合物复合材料原位拉伸过程中结构演变行为的实时研究;高性能碳纤维内部结构的X射线散射研究。快速时间分辨USAXS/SAXS/WAXS在非平衡动力学过程中的应用。
参考链接
[1]https://journals.aps.org/prresearch/abstract/10.1103/PhysRevResearch.6.043293