图1. 孤立阿秒脉冲产生与表征实验方案
在国家自然科学基金重大研究计划的支持下，国防科技大学理学院赵增秀团队经过四年攻关，进一步发展了阿秒脉冲选通方法。团队利用近红外少周期脉冲提升选通门中心的电场强度，在保证脉冲带宽的同时保持较高的转换效率，首次基于近红外光场产生51阿秒的超短孤立阿秒脉冲。该团队于2020年产生88阿秒、2023年产生71阿秒脉冲后，再次刷新国内最短阿秒脉冲记录。目前国际上仅有瑞士苏黎世联邦理工学院（43阿秒）和美国中佛罗里达大学（53阿秒）报道过近50阿秒的孤立阿秒脉冲。
相关成果以“Ultrashort isolated attosecond pulses generation with 750 nm free-CEP near-infrared pulses”为题，近期发表在Science子刊Ultrafast Science上。
文章引用：Xiaowei Wang, Fan Xiao, Jiacan Wang, Li Wang, Bin Zhang, Jinlei Liu, Jing Zhao, Zengxiu Zhao. Ultrashort isolated attosecond pulses generation with 750 nm free-CEP near-infrared pulses. Ultrafast Sci. 0:DOI:10.34133/ultrafastscience.0080
研究背景
在原子分子等微观体系中，电子运动从根本上决定着原子分子体系的演化，是物理、化学及生物等学科都十分关切的基础科学问题。然而，电子运动的特征时间尺度在阿秒量级（1阿秒=100亿亿分之一秒），远远超出了传统探测技术的时间分辨极限。近二十多年，阿秒激光脉冲产生与探测技术的发展使人们具备了对电子动力学过程进行阿秒量级时间分辨的能力，极大提升了人们探索微观量子过程的能力。鉴于阿秒脉冲前所未有的时间分辨能力及其在物理前沿科学问题研究中的应用，2023年诺贝尔物理学奖授予了阿秒科学领域的三位先驱，但超短孤立阿秒脉冲的高效产生仍是该领域的技术难点。
基于高次谐波过程的孤立阿秒脉冲产生是目前产生超短阿秒脉冲的主流方法。根据时间-能量不确定关系，时域上越短的光脉冲需要频域上的光谱带宽越大。高次谐波截止能量（决定着阿秒脉冲的带宽）与饱和激光峰值功率成正比，同时与激光中心波长的平方成正比。因而，人们通常利用较长波长的激光去增大阿秒脉冲带宽，以减小阿秒脉冲带宽。2017年报道的43阿秒和53阿秒的阿秒脉冲工作均是基于1.8微米的激光产生的。但随着中心波长的增加，阿秒脉冲的转换效率呈指数衰减，使得本来就在纳焦量级的阿秒脉冲变得愈发微弱，极大限制了其在实验测量中的应用。
为了解决阿秒脉冲时间宽度与光子通量的矛盾，国防科技大学赵增秀团队通过减小驱动激光脉冲宽度来提升饱和光强，从而增大带宽，进一步压缩脉冲宽度的同时保持转换效率，为高通量超短阿秒脉冲的产生奠定了技术基础。在此基础上，分析了驱动光载波包络相位对产生孤立阿秒脉冲的影响，指出当合理设置选通门宽度时，任意载波络相位的飞秒脉冲都能产生超短的孤立阿秒脉冲，大大降低了超短阿秒脉冲产生的技术门槛。基于该方案，在实验上产生并表征了51阿秒的孤立阿秒脉冲，也是国际上首次基于近红外驱动光产生近50阿秒孤立阿秒脉冲。
亮点创新
实验把中心波长在750 nm的近红外少周期激光脉冲聚焦于充满氖原子的气体池中，通过极端非线性转化过程产生高次谐波—阿秒脉冲串，实验方案如图1所示。为了从中选取孤立阿秒脉冲，实验采用广义双光学门选通技术，利用两个石英晶体（QP1,QP2）的调制、布儒斯特窗片（BW）的衰减、以及BBO晶体的倍频产生了中心只有1 fs线偏窗口的调制光场（如图2所示）。在这样极窄的时间窗口中，只允许一个阿秒脉冲产生。为了消除阿秒脉冲固有啁啾，达到减小脉冲宽度的目的，实验利用锆膜对其进行色散补偿。阿秒脉冲的表征采用标准的阿秒条纹相机技术，通过探测阿秒光电子在条纹光场调制下的能谱变化来重建阿秒脉冲时域波形。
图1. 孤立阿秒脉冲产生与表征实验方案。少周期近红外光场经过两个石英晶体（QP1,QP2）的调制、布儒斯特窗片（BW）的衰减、以及BBO晶体的倍频后，形成极窄的线偏窗口，以产生孤立阿秒脉冲。阿秒脉冲在气体喷嘴（GJ）处被转换为阿秒电子束，通过条纹激光场（Streaking Field）调制后被飞行时间谱仪（TOF）探测
该研究的创新点之一在于利于波长较短的近红外光场通过提升饱和光强来提高阿秒脉冲带宽。通常情况下，对于给定气体，饱和光强与驱动激光的脉冲宽度成反比，实验将5飞秒少周期脉冲与广义双光学选通门技术结合，可以极大减小前导脉冲电离效应，从而提升驱动光饱和光强。广义双光学选通门技术提出的初衷是为了放宽孤立阿秒脉冲的产生条件，使20多飞秒的长脉冲也可以实现孤立阿秒脉冲的产生。在该项研究中，创造性地将该技术应用于5飞秒少周期脉冲，达到了提升阿秒脉冲带宽，减小阿秒脉冲时间宽度的作用。
图2. 产生孤立阿秒脉冲的驱动光场。经过QP1(a)、QP2（b）、以及BBO（c）之后的驱动光场（蓝线）和选通光场（红线）；图（d）展示了不同CEP时，线偏窗口内的电场波形
该研究的另一创新之处在于产生的超短阿秒脉冲不依赖于驱动激光的载波包络相位(CEP)。团队通过理论仿真指出，当设定双光学门的线偏窗口为1飞秒时，孤立阿秒脉冲的选通将不依赖于驱动光场的CEP。如图3所示，当CEP在0°到360°之间变化时，只有在135°-255°度之间的CEP才能有效产生孤立阿秒脉冲，而且其时域波形和宽度也十分接近。这一点可以从它们的相似光谱结构和相似光谱相位中看出。因此，不论CEP如何变化，总能产生孤立的阿秒脉冲，而且利用特定金属膜，可以对不同CEP产生的阿秒脉冲啁啾进行同时补偿，进而产生超短孤立阿秒脉冲。
图3. 孤立阿秒脉冲波形（a）及产量（b）随CEP的变化。（c）当CEP改变时，产量较高的孤立阿秒脉冲的光谱宽度和光谱相位变化不大，可以同时进行色散补偿
最后，团队通过阿秒条纹相机的测量以及qPROOF相位重建算法的反演，证实该方案产生了51阿秒的孤立阿秒脉冲。如图5所示，实验产生孤立阿秒脉冲的光谱宽度约在60-140电子伏之间。利用反演得到的光谱相位，结合测量得到的光谱，重建孤立阿秒脉冲时域波形，其半高全宽为51阿秒。由于并不能完全补偿固有啁啾，所以脉冲存在近400阿秒的基底。这是超短阿秒脉冲产生中普遍存在的问题，需要进一步发展精确的色散管理技术。基于近红外少周期光场的51阿秒脉冲产生为高通量超短阿秒脉冲的产生提供了一种新的方案，有望推动阿秒物理的进一步发展。
图4. 阿秒条纹相机对51阿秒的超短脉冲进行时域表征。（a）实验测得的阿秒条纹相机谱图；（b）重建的阿秒脉冲光谱和相位；（c）重建的阿秒脉冲时域波形
总结展望
超短孤立阿秒脉冲的高效产生一直是阿秒科学领域的核心问题。本研究进一步拓展了广义双光学门选通方法的应用范围，利用近红外少周期脉冲提升选通门中心的电场强度，首次基于近红外光场产生51阿秒的超短孤立阿秒脉冲，达到世界先进水平。此外，该方案在保证带宽的同时保持较高转换效率，有效提升了超短孤立阿秒脉冲的光子通量，为未来非线性阿秒物理研究奠定基础。最后，本研究提出的阿秒脉冲产生方案不需要稳定驱动光场的CEP，大大降底了超短孤立阿秒脉冲的产生门槛，势必促进阿秒脉冲在电子动力学测量方面的广泛应用。