Matter 2024年度综述TOP10！

针对光子学应用的玻璃态无机-有机杂化材料

玻璃是无定形材料家族中重要组成部分，具有硬度高、透明度高和加工性能好等特点，应用场景从日常生活覆盖到高科技领域，如医疗保健、建筑、航空航天和汽车工业等。与传统应用体系相比，由无机和有机分子单元组装而成的杂化玻璃材料在成分多样性、质量/光子/电子传输、可塑形能力、可实现相变以及机械性能方面提供了更多的可行性。由于不具备特定的晶体学晶胞，玻璃的性质以及玻璃化转变是科学界最深奥、最有趣的未解之谜之一。与此同时，由于玻璃结构的复杂性，人们对玻璃的动力学和热力学特性并不完全了解。基于此，来自北京师范大学的闫东鹏教授研究团队发表了题为“Glassy inorganic-organic hybrid materials for photonic applications”的综述文章，从材料分类、设计策略、合成方法，以及光子学方面的应用，总结了在过去几年间无机-有机杂化玻璃的发展。此外，该综述文章还针对目前开发高性能无机-有机杂化玻璃所面临的重要挑战展开了讨论。

水系锌电池中单离子导体电解质的设计策略

受限于大量锌枝晶的生成以及有害的寄生性析氢腐蚀等问题，可充电水系锌电池（aqueous zinc batteries, AZBs）的广泛应用受到严重阻碍。为了解决这些问题，对水电解质进行工程化设计以实现单离子传导，是一项急切且重要的任务。开发单离子传导电解质（single-ion conductive electrolytes, SICE）的主要目的是在尽量不牺牲离子电导率（σ）的情况下提高阳离子转移数（t）。SICE 可最大限度地降低离子浓度梯度，同时通过抑制阴离子的流动性来抑制松散的去质子氧化物物种的钝化，从而有效地减少锌枝晶的形成。基于此，来自南洋理工大学的范红金教授研究团队发表了题为“Designing single-ion conductive electrolytes for aqueous zinc batteries”的综述文章，概括了 SICE 的基本原理和最新进展。研究团队提出了在贫水条件下打破t和σ之间平衡的思路，并对锌离子转移数的测试方法进行了深入且中肯的探讨。该综述文章主要阐明了进一步开发 SICE的策略，以期提升 AZB 的能量密度和寿命。

电纺丝-电喷雾协同技术：孪生技术的跨维度合作

电纺丝（electrospinning, E-spinning）和电喷雾（electrospinning, E-spraying）协同技术（EES）在实现功能纳米材料的可控性和扩展性方面具有独特优势。尽管如此，该技术在实现跨尺度协同方面的应用潜力并未引起研究界的广泛关注。基于此，来自香港城市大学的胡金莲教授研究团队发表了题为“Electrospinning and electrospraying synergism: Twins-tech collaboration across dimensions”的综述文章，论文回顾了电纺丝和电喷雾技术的发展历程，阐明了它们是如何从统一走向分裂，总结了它们各自本质机制的差异。随后，根据协同形式的不同，论文将EES 分为了三个主要类别：先进行电纺丝再进行电喷雾、电纺丝/电喷雾交替进行、电纺丝/电喷雾同时进行。此外，研究团队总结了 EES 在自然环境、能源利用、人类健康和功能膜调控四个不同主要领域的发展、应用和挑战。最后，该综述文章以高瞻远瞩的视角强调、总结和讨论了 EES 技术在各个领域所面临的挑战、瓶颈和发展前景。

用于活体内传感和治疗的宏观封装细菌

工程细菌具有原位繁殖、组织靶向和基因可编辑等独特能力，因此被越来越多地视为生物传感和疾病治疗的可持续与智能平台。然而，由于在复杂多变的体内环境中无法进行有效的免疫隔离、驻留和清除，这类活体制剂的临床应用受到了极大地限制。现有的方法主要是对工程细菌进行表面装饰和封装，或称 “微观封装”，但对细菌本身进行改造所能达到的效果是有限的。一类新兴的封装策略是将毫米至厘米尺度的工程器件和系统与细菌工程相结合，即 “宏观封装”，该策略能够延长细菌的体内寿命和定植，增强免疫隔离，以及可通过无线电子技术实现实时信号读取。针对“宏观封装”这一新兴概念，来自浙江大学的南科望研究员、顾臻教授联合麻省理工学院的Robert Langer教授等人发表了题为“Macroencapsulated bacteria for in vivo sensing and therapeutics”的综述文章，讨论了将宏观封装细菌用于活体内应用的设计原理，并重点介绍了基于细菌器件的经皮给药和口服给药应用实例。考虑到胃肠道是工程细菌的主要应用场所，该综述文章还总结并比较了口服封装细菌定植的各种合成策略。

高效离子/分子分离共价有机框架膜的工程化设计

基于网状化学和动态共价化学的共价有机框架（covalent organic frameworks, COFs）是一种孔径均匀且可调，具有高比表面积以及优异结构可设计性的多孔材料。针对COF基膜材料，来自哈尔滨工业大学的邵路教授研究团队发表了题为“Engineering covalent organic framework membranes for efficient ionic/molecular separations”的综述文章，该综述聚焦于 COF 拓扑设计（二维和三维 COF）在膜构建方面的最新进展、COF 基膜的关键物理化学特性、COF 基膜的合成/制造方法以及 COF 基膜在可持续离子/分子分离领域的最新应用。研究团队从下一代 COF 基膜促进可持续发展所面临的机遇与挑战的角度，讨论了这一颇具吸引力领域的未来前景。

高稳定性钙钛矿发光二极管

钙钛矿发光二极管（perovskite light-emitting diodes, PeLED）已被广泛视为下一代显示和照明技术的光源。作为一种新兴技术，PeLED 具有多种优势，包括大范围可调的发射特性、高发光效率以及与低成本加工技术的良好兼容性。然而，PeLED 的运行稳定性普遍较差，这给其商业化带来了巨大挑战。近年来一些重大的突破性研究进展大大提升了PeLED的稳定性和寿命，扫清了通往实际应用的主要障碍。例如，近红外PeLED的超长工作寿命满足了实际应用的要求，绿色PeLED的稳定性也显著提高。尽管如此，要改进各种颜色的 PeLED 以达到更长的使用寿命，仍有许多工作要做。针对该问题，来自浙江大学的邹晨研究员和狄大卫教授等人发表了题为“Highly stable perovskite light-emitting diodes”的综述文章，重点介绍了近期在实现高稳定性 PeLED 方面取得的突破，分析了PeLED在运行过程中性能下降的根本原因。该综述文章着重探讨了钙钛矿器件特有的老化机制，包括离子迁移、结构不稳定性以及化学相互作用，提出了这一跨学科研究前沿领域的一些最为关键的挑战和未来发展方向。将蓝色无毒 PeLED运行稳定性提升至令人满意的水平是该领域的长期目标之一，该综述文章有望为开发超稳定性PeLED以用于信息显示和固态照明应用提供理论指导。

增强二维膜材料的离子选择性和渗透性

二维材料具有原子级厚度、高比表面积和优异的化学可适应性，可显著降低离子传输阻抗并提高膜分离的筛分选择性。针对该体系，来自中国科学院深圳先进技术研究院的丁宝福研究员等人发表了题为“Enhancement of ion selectivity and permeability in two-dimensional material membranes”的综述文章，重点介绍了用于离子选择性分离的二维膜材料的最新研究进展，深入探讨了用于制备膜的二维材料的基本特性、合成方法、基于电学特性的分类以及提高离子选择性和离子渗透性的策略。该综述文章还探讨了二维膜材料在海水淡化、渗透能量转换和酸回收等领域应用的前沿研究。该综述文章就垂直二维纳米通道、阴离子交换膜、大规模制备方法、膜结构稳定性、二维材料组装以及传质机制等方面的发展挑战和未来机遇进行了讨论。

为电催化有机合成设计高效催化剂：从电子结构到吸附行为

电催化有机合成（electrocatalytic organic synthesis, EOS）反应可在室温和大气压下进行，以电子来代替强氧化剂/还原剂，因其具有环境友好、条件温和、可控性强、选择性好等优点而受到广泛关注。EOS 通常发生在电极-电解质界面，伴随着气体、液体分子和离子的传质。因此，在EOS 反应中各种关键中间物种的吸附行为会对产率、选择性和法拉第效率产生显著影响，而关键中间物种的吸附行为与电催化剂的电子结构直接相关。针对EOS体系中电催化剂的电子结构与关键中间体的吸附行为，来自湖南大学的邹雨芹教授、王双印教授研究团队发表了题为“Designing efficient catalysts for electrocatalytic organic synthesis: From electronic structure to adsorption behavior”的综述文章，重点讨论电催化剂的电子结构的调控策略，以及电子结构、速率决定性步骤、关键中间产物的吸附行为和电催化剂相关的动力学参数之间的关系。该综述文章有望为理解 EOS 过程中反应物和关键中间产物的吸附行为提供重要指导。

电化学二氧化碳还原制乙烯的催化剂设计

在二氧化碳电化学还原（electrochemical CO₂ reduction, CO₂R）制备化学品和燃料的过程中，如何抑制竞争性的析氢反应（hydrogen evolution reaction, HER）并选择性地得到单一的高价值产物是一项长期挑战。乙烯的市场规模大、应用范围广（从聚合物到可持续航空燃料）以及当前产生的碳强度较大，可作为一种理想的模型分子。CO₂R 的众所周知，基于CO₂R制备乙烯的反应途径和反应活性取决于催化剂的表面特性和局域反应环境。基于此，来自西北大学的Edward H. Sargent教授、Ke Xie以及多伦多大学的David Sinton教授等人发表了题为“Catalyst design for electrochemical CO₂ reduction to ethylene”的综述文章，首先回顾了对 CO₂R 制乙烯的机理认识，并根据催化剂结构、反应途径和乙烯制备性能之间的联系讨论了催化剂设计策略。最后，研究团队探讨了催化剂设计所面临的挑战，展望了加快催化剂理性设计的未来研究方向。

钙钛矿太阳能电池中的氢键作用

在钙钛矿研究中，研究人员往往利用离子键和共价键来构筑高效的光电器件。这些相互作用的强度较大，因而能显著地在薄膜和器件中展现出来。然而，研究人员也越来越认识到氢键所具有的微小效应也极大地影响器件的性能和稳定性。基于此，来自湖北大学的王贤保教授、林俍佑副教授研究团队联合澳大利亚CSIRO（联邦科学与工业研究组织）纽卡斯尔能源中心Gregory J. Wilson等人联合发表了题为“Hydrogen bonding in perovskite solar cells”的综述文章，回顾了相关文献中氢键对钙钛矿影响的探讨，发现氢键效应可跨越功能层或在其界面处得到不同程度的体现。烷基铵供体和卤素之间的分子间和分子内氢键影响了晶体结构，并直接影响钙钛矿相的能带结构和稳定性。研究团队从电荷传输、离子迁移、机械性能等方面揭示了氢键所带来的精细效应，总结了氢键在钙钛矿及其器件中的应用，阐述了氢键相关的研究、表征和模拟等方面的研究进展。