华东师大Nat. Commun.: 巨隧穿电致阻变效应--范德华隧道结作为沟道的垂直隧穿铁电场效应晶体管

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近日，华东师范大学极化材料与器件教育部重点实验室和上海类脑智能材料与器件研究中心段纯刚教授团队，田博博教授和朱秋香副教授利用半导体能带理论阐明了界面接触对双极性电输运行为的影响机制，提出了范德华隧道结作为沟道的垂直隧穿铁电场效应晶体管（vertical tunneling FeFET）（图1a），不仅实现了双极性的电输运特性，还获得了高达10⁹的巨隧穿电致阻变效应和优异的存储特性。

铁电极化的有序排列在界面可以形成高达GV/m的强局域电场，因此，铁电调控是一种强有力的非易失静电调制手段。该工作中以MoS₂/h-BN/Metal为沟道的垂直隧穿铁电场效应晶体管在铁电调控下展现出了典型的双极性电输运行为（图1h），体现了铁电畴对MoS₂的费米能级从导带底附近到价带顶附近的有效调制。值得注意的是，本工作打破了传统晶体管中以单纯半导体作为沟道的做法，创新地将含有MoS₂电极的范德华隧道结设计为沟道。因此，垂直隧穿铁电场效应晶体管中铁电畴对MoS₂能带的双极性调控，是通过测量穿越与MoS₂直接接触的h-BN原子层的直接量子隧穿强度而非MoS₂本身电导来反映。因为直接量子隧穿效应对隧道势垒极其敏感，该垂直隧穿铁电场效应晶体管获得了巨大的隧穿电致阻变效应，开关比高达10⁹（图1h）。此外，该垂直隧穿铁电场效应晶体管具有极低的操作能耗，比如仅需消耗0.16 fJ能量便可开启超过10⁴的开关窗口，和优异的非易失存储特性，比如大于10⁷的耐疲劳特性，亚微秒的操作速度和大于20个非易失存储状态（图1i）等。

图1∣ 器件表征：a. 以P(VDF-TrFE)为铁电栅介质，Gr/Au/Cr为源极，h-BN/Au/Cr为漏极1，Au/Cr为漏极2的MoS₂-FeFET结构示意图；b. 器件的光学显微镜照片；c. MoS₂/h-BN和MoS₂/Gr异质结的拉曼光谱；d-e P(VDF-TrFE)薄膜的PFM相位(d)和振幅(e)图像；f. P(VDF-TrFE)薄膜的电滞回线（P-V）和相应瞬态电流-电压（I-V）曲线测量；g-h在V_DS =±0.3 V时测量的非对称肖特基接触MoS₂-FeFET (g)和垂直隧穿MoS₂-FeFET(h)的半对数坐标下的转移曲线；i.垂直隧穿MoS₂-FeFET的多态保持性能。

通过综合分析对称/非对称肖特基接触MoS₂-FeFET和垂直隧穿MoS₂-FeFET的电输运性质，该工作利用半导体能带理论阐明了界面接触对双极性电输运行为的影响机制。

对称肖特基接触MoS₂-FeFET（二维半导体与源漏金属电极均直接接触形成肖特基势垒，图2a）在V_DS = -0.3 V（图2d）和V_DS = 0.3 V（图2g）时均表现出典型的n型电输运转移特性。非对称肖特基接触MoS₂-FeFET（二维半导体与源极之间通过插入大面积的石墨烯获得欧姆接触，与漏极直接接触形成肖特基势垒，图2b）在V_DS = -0.3 V（图2e）时表现出双极性电输运转移特性，而在V_DS = 0.3 V（图2h）时表现出典型的n型电输运转移特性。垂直隧穿MoS₂-FeFET（二维半导体与源极之间通过插入大面积的石墨烯获得欧姆接触，与漏极之间插入范德华隧穿层形成范德华隧道结，图2c）在V_DS = -0.3 V（图2f）时表现出偏n型的电输运转移特性，而在V_DS =0.3 V（图2i）时表现出偏p型电输运转移特性。图3给出了三种器件在更丰富的不同V_DS值下的转移特性，颜色代表电流强度，其电输运转移特性的极性特征的趋势与图2相一致。

图2∣ 不同MoS₂-FeFET中具有V_DS依赖性的转移曲线。a-c对称肖特基接触MoS₂-FeFET(a)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET(b)和垂直隧穿MoS2-FeFET(c)结构图。d-f对称肖特基接触MoS₂-FeFET(d)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET(e)和垂直隧穿MoS₂-FeFET(f)在线性坐标系下的转移曲线，V_DS = -0.3 V。g-i对称肖特基接触MoS₂-FeFET(g)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET(h)和垂直隧穿MoS₂-FeFET(i)在线性坐标系下的转移曲线，V_DS = 0.3 V。

按照控制变量法对比对称肖特基接触MoS₂-FeFET和非对称肖特基接触MoS₂-FeFET，以及对比非对称肖特基接触MoS₂-FeFET和垂直隧穿MoS₂-FeFET，均只有一个界面接触发生变化，但是三种器件的电输运转移特性的极性均发生了明显改变。从以上实验结果可以推断出，界面接触对二维半导体晶体管的电输运转移特性的极性特征具有重要影响。非常有趣的是，这种影响可以通过半导体能带理论获得很好的解释。

对于对称肖特基接触MoS₂-FeFET，二维半导体与源漏金属电极均直接接触形成肖特基势垒，反偏的肖特基结主导其电输运行为。图4a中插图给出了当铁电极化指向MoS₂时，对称肖特基接触MoS₂-FeFET中源/MoS₂/漏的能带结构。由于MoS₂的本征n型特性，向下的铁电畴通过正向铁电局域电场调控进一步促进MoS₂的n型特征，使其进入接近简并状态。此时源漏极和MoS₂形成的肖特基势垒都较窄，漏电极施加正负偏压均可以获得较大电流（图4a）；图4d中插图给出了当铁电极化背向MoS₂时，对称肖特基接触MoS₂-FeFET中源/MoS₂/漏的能带结构。此时，具有本征n型的MoS₂在负向铁电局域电场调控下呈现弱p型，源漏电极均和MoS₂形成势垒较宽的p型肖特基接触。无论漏极施加正负电压，源漏极总有一侧出现反向，阻止空穴的注入，漏极在施加正负电压下均呈现较小电流（图4d）。对比向下铁电极化下的高电流状态（图4a）和向上铁电极化下的低电流状态（图4d），对称肖特基接触MoS₂-FeFET在V_DS>0和V_DS<0情况下均表现出n型的电输运转移特性，这与图2d, 2g和图3a, 3d中的实验现象相一致。

图3∣ I_DS随V_Gate和V_DS演化的色阶图。a-c对称肖特基接触MoS₂-FeFET (a)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET (b)和垂直隧穿MoS₂-FeFET (c)在不同V_DS下的转移曲线的色阶图，V_Gate从22 V扫描到-22 V。d-f对称肖特基接触MoS₂-FeFET (d)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET (e)和垂直隧穿MoS₂-FeFET (f)在不同V_DS下的转移曲线的色阶图，V_Gate从-22 V扫描到22 V。

图4∣ 不同MoS₂-FeFET中的铁电极化依赖的输出曲线。a-c对称肖特基接触MoS₂-FeFET (a)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET (b)和垂直隧穿MoS₂-FeFET (c)在铁电极化指向MoS₂时的能带对准示意图和输出曲线。d-f对称肖特基接触MoS₂-FeFET(d)、非对称肖特基接触MoS₂-FeFET(e)和垂直隧穿MoS₂-FeFET(f) 在铁电极化背离MoS₂时的能带对准示意图和输出曲线。（a-f）中沿固定栅极电压的输出曲线分别对应于图3（a-f）中的黑色虚线。

对于非对称肖特基接触MoS₂-FeFET，二维半导体与源极之间通过插入大面积的石墨烯获得欧姆接触，与漏极直接接触形成肖特基势垒，其电输运行为由漏极的肖特基接触决定。图4b中插图给出了当铁电极化指向MoS₂时，非对称肖特基接触MoS₂-FeFET中源/MoS₂/漏的能带结构。由于MoS₂此时处于n型简并状态，漏极施加正负偏压均可以获得较大电流（图4b）；图4e中插图给出了当铁电极化背向MoS₂时，非对称肖特基接触MoS₂-FeFET中源/MoS₂/漏的能带结构。此时，MoS₂呈现弱p型，漏极和MoS₂形成势垒较宽的p型肖特基接触。漏极施加负电压，该p型肖特基势垒处于正向导通状态（图4e中左上插图），空穴（多子）载流子从MoS₂涌向漏极形成正向的大电流（图4e）。相反，当漏极施加正电压，该p型肖特基势垒处于反向截止状态（图4e中右上插图），空穴载流子从漏极注入MoS₂受阻，导致较小的电流幅值（图4e）。V_DS<0时，对比向下铁电极化下情况下的高电流状态（图4b）和向上铁电极化下的高电流状态（图4d），非对称肖特基接触MoS₂-FeFET呈现出双极性的电输运转移特性，这与图2e和图3b, 3e中的实验现象相一致。V_DS>0时，对比向下铁电极化下情况下的高电流状态（图4b）和向上铁电极化下的低电流状态（图4d），非对称肖特基接触MoS₂-FeFET呈现出典型的n型的电输运转移特性，这与图2h和图3b, 3e中的实验现象相一致。

对于垂直隧穿MoS₂-FeFET，二维半导体与源极之间通过插入大面积的石墨烯获得欧姆接触，与漏极之间插入范德华隧穿层形成范德华隧道结，其电输运行为由漏极的范德华隧道结决定。图4c中插图给出了当铁电极化指向MoS₂时，垂直隧穿MoS₂-FeFET中源/MoS₂/漏的能带结构。MoS₂此时处于n型状态，漏极施加负偏压时，电子载流子从漏极金属穿过隧穿势垒往MoS₂隧穿（图4c中左上插图），漏极施加正偏压时，电子（多子）载流子从MoS₂穿过隧穿势垒往漏极金属隧穿（图4c中右上插图）。值得注意的是，一方面MoS₂半导体中的电子载流子浓度远小于漏极金属中的电子浓度，另一方面漏极施加负压相较于施加正电压具有更倾斜（残缺）的隧穿势垒，因此导致漏极负向电压时（电子从漏极金属往MoS₂隧穿）具有较大的隧穿电流，漏极正向电压时（电子从MoS₂往漏极金属隧穿）具有较小的隧穿电流（图4c）。图4f中插图给出了当铁电极化背向MoS₂时，垂直隧穿MoS₂-FeFET中源/MoS₂/漏的能带结构。MoS₂此时处于p型状态，漏极施加负偏压时，空穴（多子）载流子从MoS₂穿过隧穿势垒往漏极金属隧穿（图4f中左上插图），漏极施加正偏压时，空穴（多子）载流子从漏极金属穿过隧穿势垒往MoS₂隧穿（图4f中右上插图）。此时，一方面MoS₂半导体中的空穴载流子浓度远小于漏极金属中空置的态密度，另一方面漏极施加正压相较于施加负电压具有更倾斜（残缺）的隧穿势垒，因此导致漏极负向电压时（空穴从MoS₂往漏极金属隧穿）具有较小的隧穿电流，而漏极正向电压时（空穴从漏极金属往MoS₂隧穿）具有较大的隧穿电流，（图4f）。V_DS<0时，对比向下铁电极化下情况下的大电流状态（图4c）和向上铁电极化下的小电流状态（图4e），垂直隧穿MoS₂-FeFET呈现出偏向n型的电输运转移特性，这与图2f和图3c, 3f中的实验现象相一致。V_DS>0时，对比向下铁电极化下情况下的小电流状态（图4b）和向上铁电极化下的大电流状态（图4d），垂直隧穿MoS₂-FeFET呈现出偏向p型的电输运转移特性，这与图2i和图3c, 3f中的实验现象相一致。

上述对称肖特基接触MoS₂-FeFET，非对称肖特基接触MoS₂-FeFET和垂直隧穿MoS₂-FeFET三种器件之间互不相同的电输运转移特性和输出特性全部与半导体能带理论给出的预测相吻合一致，证明了半导体能带理论在二维半导体领域的有效性。同时，半导体能带理论的分析帮助厘清了二维半导体晶体管中的界面接触对双极性电输运性质的影响机制，可以为双极性晶体管的未来设计提供理论指导。

图5∣ 垂直隧穿MoS₂-FeFET中巨隧穿电致阻变效应的机理。a-b非对称肖特基接触MoS₂-FeFET (a)和垂直隧穿MoS₂-FeFET(b)的ON态和OFF态能带示意图。c垂直隧穿MoS₂-FeFET与先前报道的2D FET的开关比和开态电流密度的性能对比。

与铁电层本身作为隧穿层的传统铁电隧道结（FTJ）相比，该工作提出的垂直隧穿铁电场效应晶体管中的铁电层不作为隧道层，而是作为外部调控，即范德华结的隧穿电致阻变是通过外部铁电栅调控来实现。这一结构设计消除了FTJ中为了满足直接量子隧穿带来的铁电层厚度限制，有效缓解了FTJ相关的疲劳问题，比如，垂直隧穿MoS₂-FeFET在10⁷次疲劳测试后仍然具有较好性能（图6b）。此外，垂直隧穿铁电场效应晶体管中通过厚且绝缘的铁电栅介质的漏电流远低于FTJ中不可避免的隧穿电流，开创了低至0.16fJ的操作能耗。

图6∣ 垂直隧穿MoS₂-FeFET的开关速度测试（a）和耐疲劳测试（b）。

该成果于2024年11月9日发表在NatureCommunications期刊，华东师范大学极化材料与器件教育部重点实验室和上海类脑智能材料与器件研究中心段纯刚教授团队的田博博教授和朱秋香副教授为论文通讯作者，电子科学系冯光迪博士后、刘逸飞硕士和朱秋香副教授为论文共同第一作者。受Nature Portfolio Communities的邀请，团队在“Behindthe Paper”栏目撰稿分享了研究经历。

该工作受到了华东师范大学极化材料与器件教育部重点实验室和上海类脑智能材料与器件研究中心团队负责人段纯刚教授和褚君浩院士的指导。得到了国家自然科学基金优青和面上项目、国家重点研发计划、重庆市杰青、上海市科技创新国际合作等项目的资助。该项研究也感谢华东师范大学微纳加工平台支持。