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在传统铁电材料中，电场可以诱导无序的自发极化沿外场方向排列，伴随温度升高，极化熵降低；撤去电场后温度下降，极化熵增大。电卡制冷采用循环的方式实现对热量的“搬运”。但在PbZrO3等反铁电材料中，可以观测到施加电场温度降低的现象。这种与电卡效应相反的“负”电卡效应可以和正电卡效应结合，设计循环制冷器件，大幅提高电卡制冷效率。但在微观尺度，反铁电材料负电卡效应的起源仍存在争议，缺乏系统的机理研究。此外，低电卡强度和窄工作温区仍是制约负电卡制冷应用的两大难点。
来自北京理工大学前沿交叉科学研究院的黄厚兵教授团队，采用相场法从畴尺度揭示了PbZrO3反铁电材料负电卡效应的产生机理。提出通过引入高密度极化界面的方式，提升负电卡效应的工作温区。
他们建立了原型PbZrO3的温度-电场相图，发现在反铁电和铁电相界处存在两相共存的区域。这种逐步相变而非瞬态相变的特征能够提升负电卡效应的工作温区。相场模拟表明，反铁电→铁电和铁电→反铁电逆相变的形核位点均倾向于畴壁或局域非公度界面处。因此，通过朗道自由能势函数的涨落诱导出反铁电纳米畴，实现高密度极化界面的引入，能够将负电卡工作温区提升至75 K(电场强度42 kV/cm)，最大绝热温变约-13 K(电场强度84 kV/cm)。
Fig. 1 | Schematic diagrams of polar boundaries modulating the negative ECE properties of PZO-based AFE materials.
Fig. 2 | Temperature-electric field phase diagram of PZO polymorphic domain.