新加坡国立大学刘斌、林志群/南京大学邹志刚、姚颖方最新JACS：MoSx/Fe₂O₃界面光还原CO₂制乙烯

高分子科学前沿

2024-10-05 07:50发布于浙江

利用太阳能将CO2还原为C2+产物是实现碳中和一条颇有吸引力的途径，但是由于缓慢的电子转移以及复杂的C-C偶联，如何在非Cu催化剂的界面利用CO2和H2O高选择的生成乙烯仍然具有非常大的挑战。新加坡国立大学刘斌、林志群/南京大学邹志刚、姚颖方等合作者在富含硫缺陷的MoSx/Fe2O3纳米片光催化剂内，通过构造界面缺陷实现串联的仿生Mo-Fe催化活性位点，进行不对称C-C偶联实现高效的光催化CO2还原制备乙烯，且无需Cu、贵金属、和牺牲试剂。

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本文亮点：

（1）界面S缺陷可以导致相邻不饱和配位S原子形成Fe-S化学键，而且可以作为准连续的中间能级，构建快速的Z型电子转移通道。这种S缺陷还能够引起强烈的界面耦合相互作用，生成类似固氮酶的Mo-Fe双位点结构。

（2）该仿生的Mo-Fe活性位点可以通过d-p杂化抑制相邻的*CO和*COH之间的静电排斥，将C-C耦合调整为热力学有利的过程，最终实现非对称的C-C耦合制备乙烯。

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Figure 1. MoSx/Fe2O3纳米片的设计和形貌表征。

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Figure 2. MoSx/Fe2O3纳米片的光催化CO2还原过程。
总结与展望：这种生物启发的策略为界面电子转移的优化和设计提供了一个新的理解和视角，并进一步扩大了目前使用非贵金属和非铜材料进行CO2和H2O光还原的选择范围。

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来源：高分子科学前沿
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