研究背景 进入 21 世纪以来，人们致力于从各个方面对传统电子技术进行创新，如微型化、物联网(loT)柔性电子、量子计算、人工智能 (AI)、增强现实和虚拟现实 (AR 和 VR)以及神经形态计算等。在这些进展中，柔性电子技术在与人体融合方面具有巨大潜力，可在数字医疗领域提供革命性的诊断和治疗功能。在过去的二十年里，柔性电子技术在生物医学领域的应用取得了突飞猛进的发展，代表性的例子包括通过与人体的光学、化学、电学、和声学接口监测和调节生理信号。与传统的刚性器件相比，柔性电子器件在不同方面具有多种优势，包括与生物组织相媲美的柔软性、与任意表面的顺应性接触、长期的生物相容性和长期的可穿戴性等。从历史上看，柔性电子器件主要分为两类: 无机柔性电子器件和有机柔性电子器件。这种分类的依据是功能材料所使用的材料，这些材料决定了相关器件的电气性能和整体性能。无机柔性电子器件由无机材料制成，如硅和金属薄膜，而有机柔性电子器件由聚合物制成，如导电聚合物(CPs)。这两种类型及其混合系统的基体材料通常基于塑料薄膜和软弹性体，包括聚酷亚胺 (PI)、聚合物聚二甲基硅氧烷和苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯等。一些有代表性的例子如图1a 所示，包括用于感测电生理 (EP)信号的混合器件、用于血压监测的类皮肤光电器件、基于形状记忆聚合物的用于神经调控的神经电极、有机生物电子器件以及由全橡胶材料制成的可拉伸二极管。 为了将外部非生物系统与生命物质连接起来，需要一个电气/化学/物理/机械接口。必须解决一个巨大的挑战——由于接口处相应的不匹配而导致的生物兼容性问题。传统的柔性电子器件通过软基体材料与人体连接，其杨氏模量可与大部分软组织相匹配(图 1c)。然而，机械性能并不是唯一需要匹配的方面。 与使用弹性体/塑料或无机金属与人体连接的传统柔性电子器件相比，基于水凝胶的柔性电子器件通过水凝胶-人体界面与目标组织形成无缝连接。要实现这一目标，根据水凝胶在柔性电子产品中的预期功能，必须满足几个基本要求。两个先决条件是所用材料必须无毒，即化学生物相容性，水凝胶的柔软度应与目标组织/器官处于同一水平，即机械生物相容性。此外，柔性电子中使用的水凝胶应具备三个关键的基本特性。首先，在体积尺度上，为保持机械可靠性，水凝胶应具有良好的机械性能，如高强度和断裂韧性，以及在需要长时间加载时具有较高的抗疲劳闻值。其次，在界面上 (与组织或设备的其他组件)，需要较强的界面粘附性以保持亲密的界面。用于生物电子学的水凝胶还应具有良好的导电性。此外，多功能水凝胶，如自愈合水凝胶、刺激响应水凝胶和可生物降解水凝胶也引起了广泛关注。从这个角度来看，我们将重点关注水凝胶在柔性电子学中应用的三个关键方面，即体积力学性能、界面粘附性和导电性。水凝胶具有高含水率、柔软性和生物相容性等独特性能，已成为柔性电子器件的理想材料。在本综述中，南洋理工大学Jing Yu教授等人概述了柔性电子用水凝胶的发展，重点关注三个关键方面: 机械性能、界面粘附性和导电性。讨论了设计高性能水凝胶的原则，并介绍了其在医疗保健柔性电子领域潜在应用的代表性实例。尽管取得了重大进展，但仍存在一些挑战，包括提高抗疲劳能力、增强界面粘附性以及平衡潮湿环境中的含水量。此外，强调了在未来研究中考虑水凝胶-细胞相互作用和水凝胶动态特性的重要性。展望未来，水凝胶在柔性电子产品中的应用前景广阔，地平线上将出现令人兴奋的机遇，但要克服仍然存在的挑战，还需要持续的研发投资。Figure 1. (a) Representative examples of flexible electronics based on elastomer/plastics. (b) Flexible electronics based on hydrogels. (c) Young’s modulus versus water content of typical materials and biological tissues. (d) Schematic illustration of the intimate interface between hydrogel and human body across cell, tissue, and organ scale.Figure 2. Brief chronology for hydrogels. Starting from the report on hydrogels’ application in biomedical engineering.Figure 3. Mechanical properties of various hydrogels and biological materials in Ashby charts.Figure 4. Tough adhesion of hydrogels. 总结与展望水是水凝胶的主要成分，对其性能以及基于水凝胶的柔性电子器件的性能有很大影响。例如当存在于潮湿环境中时，水凝胶的粘附性会受到影响，尤其是依赖氢键的粘附性。在柔性电子器件可能暴露于潮湿环境的情况下，应考虑使用湿粘合剂。此外，水凝胶与其他成分(如空气、工程材料、组织)界面上的水扩散可能会改变其性能。例如，离子交联的 DN 水凝胶易受移动离子的影响，这在植入式生物电子学中经常遇到。水凝胶，尤其是离子交联水凝胶的导电性也可能面临类似问题。虽然纯电子水凝胶可以在一定程度上缓解这一问题但也可能带来其他挑战，例如生物界面上的 电子-离子电流转换。此外，对于绝缘性能至关重要的应用，如神经调控中的记录和刺激，含水量也是一个悖论。高含水率更有利于与生物体相匹配，而低含水率则有利于绝缘。如何平衡含水量仍是一个未决问题。总之，本综述概述了柔性电子水凝胶材料的技术现状，强调了未来的挑战和机遇。希望本综述将促进这一令人兴奋且快速发展的领域的进一步研究，从而开发出在柔性电子产品中具有变革性应用的创新水凝胶材料。Hydrogels for Flexible Electronics