北京理工大学黄佳琦/袁洪AM：原位聚合固态电解质实现高安全锂金属电池
原位聚合固态电解质因其高锂离子电导率、共形界面接触和低界面电阻而备受关注，但却受到锂枝晶、界面退化和较差热稳定性的困扰，这导致高能锂金属电池（LMB）的寿命有限和严重的安全隐患。
近日，北京理工大学黄佳琦教授、袁洪特别研究员提出了一种原位聚合电解质，它以1,3,5-三缩水甘油异氰尿酸酯（TGIC）为交联剂将1,3-二氧戊环共聚，实现了电池热安全性和与锂负极界面兼容性的协同作用。研究显示，功能性TGIC可提高电解质聚合物水平。独特的碳形成机制有助于阻燃并消除电池火灾风险。同时，TGIC衍生的富无机界面抑制了界面副反应，促进了均匀的锂沉积。因此，该电解质实现了在极端温度（130°C）下具有不燃性和卓越电化学性能的本质安全LMB。这种功能性聚合物设计显示出开发安全LMB的良好前景。1. 该工作以功能性1，3，5-三缩水甘油基异氰脲酸酯（TGIC）为交联剂，通过合理设计原位聚合PDOL电解质，报道了一种本质安全的LMB。2. 研究表明，交联设计显著提高了TGIC改性PDOL（TPDOL）电解质的热稳定性，而不影响电化学性能。功能性TGIC结不仅赋予TPDOL电解质有效的不燃性，而且改善了锂离子的传输。此外，TGIC足够的含氮浓度提供了独特的碳化阻燃机制，而与锂离子的强亲和力促进了锂盐的离解，从而促进了锂离子的传输。TPDOL电解质的锂离子电导率（5.54 mS cm−1）甚至高于原始PDOL电解质。3. 此外，TGIC的优先还原性诱导在锂负极上形成热稳定的富含无机物的SEI，进一步抑制了锂枝晶的生长，提高了LMB的热安全性。因此，采用TPDOL电解质的LMB在130℃的极高温度下表现出优异的电化学性能。更重要的是，其实现了没有电池热失控的本质安全LMB。总体而，原位聚合功能电解质的便捷设计策略在二次电池领域具有广阔的应用前景。图3 具有TPDOL电解质的LMB在极端温度下的循环性能--检测服务--