
界面工程是实现拓扑、超导、电荷密度波、磁性等量子物态调控的有效途径,这一途径的实现依托于量子材料体系的原子尺度可控制备与量子态体系的精准构筑。外延于钙钛矿SrTiO3(001)上单层FeSe高温超导是界面增强超导的典型体系 (Wang et al.,Chin. Phys. Lett. 29, 037402 (2012); Zhang et al.,Chin. Phys. Lett. 31, 017401 (2014)),其核心单元是FeSe/TiO2-δ异质结, 其中TiO2-δ层是以氧空位为本征掺杂的电荷库层。相比于其他重电子掺杂FeSe体系,这一界面体系存在界面增强电-声(Ti-O)作用进一步增强超导配对(Lee et al.,Nature 515, 245 (2014))。当前对这一体系超导性质表征遭遇的瓶颈是输运测试超导转变温度远低于超导能隙闭合温度(65-83 K)(He etal.,Nat. Mater. 12, 605 (2013);Xu et al.,Nat. Commum. 12, 2840 (2021)),引发了类似于铜基中赝能隙或二维涨落增强导致的非相干配对的论述。另一方面,原位扫描隧道显微镜表征显示单层FeSe薄膜不可避免存在密集的畴结构,超导能隙在畴界上被严重抑制,甚至在十纳米尺度的畴内彻底消失,即存在纳米尺度相分离 (Jiao etal.,Phys. Rev. M 6, 064803 (2022))。密集畴结构的根源是SrTiO3 低温(105 K)反铁畸变导致的多畴结构在表界面的显现,此前增强界面均一性多以降低界面耦合(FeSe晶格弛豫增强)为代价,导致超导能隙显著降低。
近期,清华大学物理系薛其坤教授、王立莉副研究员和陕西师范大学潘明虎教授合作对FeSe/SrTiO3(001)界面进行微量金属掺杂(Eu原子和Al原子),实现了增强界面耦合的同时提高界面均一性,获得了显著提高的零电阻温度。Eu原子和 Al 原子具有比Ti原子更强还原性,表面沉积微量此类原子能够有效增加 TiO2-δ 层中的氧空位密度,进而增强单层 FeSe/TiO2-δ 层之间界面耦合作用的效果,具体结果包括SrTiO3(001)表面功函数降低和FeSe上超导能隙展宽。同时,空间均一性增强,具体展示为畴密度降低以及超导能隙空间差异降低。R-T测试显示起始转变温度52 K和零电阻温度27 K。
图1:FeSe/δ-doped SrTiO3(001) 输运结果及与FeSe/SrTiO3(001)对比。
图2:FeSe/δ-doped SrTiO3(001)界面结构及界面电荷转移差异示意图。
此成果已经发表于《国家科学评论》2024年第3期。标题为“Significantlyenhanced superconductivity in monolayer FeSe films on SrTiO3(001)via metallic δ-doping”,焦晓彤(陕西师范大学)、董文峰、石明霞博士、汪恒博士(清华大学)为共同第一作者。