传统的水凝胶如聚丙烯酰胺和聚丙烯酸水凝胶在环境条件下很少表现出磷光,这限制了它们作为光学材料的应用。近日,科研人员在这里提出并展示了一种简便的策略,通过聚合诱导的掺杂剂分子结晶为这些水凝胶提供室温磷光,从而导致凝胶基质与羰基的分离和限制,从而导致簇化诱导的磷光。作为模型系统,冠醚 (CE) 溶解在浓缩丙烯酰胺的水溶液中,这大大增加了 CE 的溶解度。在聚合过程中,CE 在聚丙烯酰胺水凝胶中结晶形成大球晶。结晶是由于在凝胶合成过程中单体转化为聚合物后 CE 的溶解度急剧降低所致。所得含水量为 67 wt% 的复合水凝胶表现出非凡的磷光行为,同时保持良好的拉伸性和弹性。我们发现部分凝胶基质被原位形成的晶体挤压和限制,导致羰基团簇,从而产生磷光。复合凝胶显示绿色磷光,发射峰在 512 nm,寿命为 342 ms。肉眼可在几秒钟内检测到余辉发射。该策略具有良好的普适性,正如在具有不同聚合物基质和掺杂剂分子的其他水凝胶中所验证的那样。具有良好机械性能和磷光性能的水凝胶的开发应该值得在生物医学和工程领域应用的多功能软机器的设计。
文章要点
1)作为一个模型体系,冠醚(CES)被溶解在浓丙烯酰胺的水溶液中,大大增加了CES的溶解度。在聚合过程中,CeS在聚丙烯酰胺水凝胶中结晶形成大球晶。结晶是由于在凝胶合成过程中单体转化为聚合物后,CeS的溶解度急剧下降所致。合成的水含量为67wt%的复合水凝胶表现出非凡的磷光行为,同时保持了良好的延伸性和弹性。
2)研究发现,部分凝胶基质被原位形成的晶体挤压和限制,导致了羰基团簇,从而产生了磷光发射。复合凝胶呈现绿色磷光,发射峰位于512 nm,寿命为342ms。在几秒钟内,肉眼就能探测到余辉的发射。
3)这一策略具有很好的通用性,在其他具有不同聚合物基质和掺杂分子的水凝胶中得到了验证。此外,具有良好力学和磷光性能的水凝胶的开发应成为生物医学和工程领域中应用的多功能软机的设计。
相关论文以题为Polymerization-Induced Crystallization of Dopant Molecules: An Efficient Strategy for Room-Temperature Phosphorescence of Hydrogels发表在《JACS》上。通讯作者是浙江大学吴子良教授,共同作者是郑强教授等人。
参考文献:
DOI: 10.1021/jacs.2c13264