最新Nature子刊：反其道而行之？打造非氟化电解液！

持久耐用的电动汽车电池需要比传统锂离子电池（LIB）具有更高的能量密度。而锂金属电极（LME）以其高能量密度（3860mAhg-1）和低电化学电位（–3.04Vvs.标准氢电极）的优点引起了锂电行业研究人员的广泛关注。然而，锂金属电极上存在的枝晶生长问题，可能会导致电池不可逆的容量损失和安全隐患。具有高机械强度的固体电解质界面（SEI）可有效防止枝晶形成。这样的SEI层阻止了电解质和锂金属之间的副反应，并防止枝晶生长以保护锂金属负极。因此，形成的SEI层应该是高弹性且均匀的，以防止连续的枝晶生长。最近的研究表明，通过添加非溶剂化共溶剂产生的局部高浓电解质（LHCEs）可以诱导形成致密的锂离子-阴离子溶剂化对，有助于产生坚固的无机SEI。同时，由于LHCE比高浓电解液（HCE）具有更低的粘度和更高的锂离子电导率，因此在实际条件下它对电极和隔膜具有更好的润湿性。

然而，目前缺乏理想非溶剂化共溶剂的设计策略，并且已报告的工作仅限于氟化非溶剂化共溶剂（FNSC）。高负电性的氟从相邻FNSC分子的氧中吸收电子，导致锂离子的溶解度降低。此外，氟化会使FNSC降低其还原稳定性，导致FNSC容易分解形成有利于LME循环且富含LiF的SEI。因此，许多关于LHCE的研究都集中于使用FNSC，如双（2,2,2-三氟乙基）醚（BTFE）、氟苯（FB）等。然而，一个易被忽视的问题是共溶剂加速分解以产生SEI，这会导致电解液干涸并最终导致电池失效。此外，FNSCs的高成本和潜在的环境危害问题要求急需开发非氟化非溶剂化共溶剂（NFNSCs）。

近日，韩国首尔大学JongwooLim团队和比利时布鲁塞尔自由大学AnnickHubin提出了理想NFNSC的设计原则。通过实验表征测量了候选NFNSC的Li+溶剂化能力和混溶性，并确定了其优异的物理化学性质。此外，使用该设计原则确定的NFNSC在1400次循环中展现了高达99.0%的库仑效率。该研究以题目为“Non-fluorinatednon-solvating cosolvent enabling superior performance of lithiummetal negative electrode battery”的论文发表在国际顶级期刊《NatureCommunication》上。

该工作发现了描述理想非溶剂化共溶剂的两个参数（Kamlet-Taft路易斯碱度（β）和归一化摩尔电子跃迁能，（ETN）），并确立了锂金属负极性能与这两个参数的相关性，即低β（<0.2）和中高ETN（>0.11）。为了使非氟化共溶剂具有这样的性质，创造性提出了候选NFNSC应存在涉及氧原子的共振结构，以赋予溶剂其非溶剂化和混溶的特性。根据这一设计原则，进一步确定了三种候选NFNSC：AN、乙氧基苯和呋喃（Furan）。电化学测试结果确定了在1400次循环中可提供高达99.0%库仑效率的NFNSC（呋喃），这种NFNSCs在长时间循环期间可在电解质中高度稳定。因为NFNSC分子中氧原子上的电子对共振降低了锂离子的溶剂化能力，从而实现了理想的非溶剂化特性，同时保持了良好的混溶性、优异的负极稳定性和低廉的价格。

【图1】设计LHCE共溶剂时需要考虑的因素。（a）确定非溶剂化共溶剂的参数示意图。（b）每种溶剂的Kamlet-Taft路易斯碱度（β）与标准化摩尔电子跃迁能（ENT）的二维图。（c）拉曼反褶积的结果与β值之间的关联性。插图：拉曼反褶积结果与计算的锂离子在气相（真空条件）中的结合能之间的相关性。（d）平均库仑效率（CE）与β之间的相关性。这里使用Aurbach方法从Li|Cu纽扣电池获得平均CE。插图：平均CE与计算的锂离子在气相（真空条件）中的结合能之间的相关性。（e）β与采用不同电解液的锂金属电池性能（CE）之间的相关性示意图。（f）ENT与锂金属电池电解液混溶性之间的相关性示意图。此处显示的误差线是95%的置信区间（CI）。

非溶剂化共溶剂也称为稀释剂，可在HCE中维持有利的溶剂化结构，同时降低粘度和常规电池应用的生产成本。由于缺乏溶解锂离子的溶剂分子，HCE和LHCE都包含锂离子-阴离子对的溶剂化结构，即接触离子对（CIP）和聚集体（AGG）。富含阴离子的溶剂化结构进一步产生含有丰富无机相且具有更高的机械耐用性的SEI，从而稳定锂金属负极界面。

添加非溶剂化共溶剂以形成LHCE结构是一种很有前景的策略，它可以有效降低HCE的粘度和成本。然而，理想非溶剂化共溶剂的设计仍然具有挑战性，因为需要同时考虑多种成分。非溶剂化共溶剂不得与锂离子配位或与锂金属负极反应，以保留HCE的局部溶剂化壳，同时保持与溶剂化溶剂的混溶性。通常，（共）溶剂的锂离子溶剂化能力和混溶性可以使用其物理化学参数（例如介电常数、偶极矩和计算的锂离子与（共）溶剂分子之间的结合能）来预测（图1a）。然而，当与电解质中其他几种成分混合时，共溶剂的行为可能与其纯形式存在时表现不同。通过密度泛函理论（DFT）计算的锂离子的结合能是在真空条件下获得且仅限于局部相互作用（单个锂离子和单个溶剂分子之间）；因此，预测实际电解液中复杂的溶剂化能量学缺乏准确性（图1c，d，插图）。仅获取表示纯组分极性特征的偶极矩和介电常数也不能代表锂离子溶剂化能力或共溶剂在与溶剂化溶剂和浓盐的集合中的混溶能力。

例如，四氢呋喃的介电常数和偶极矩分别为7.6和1.63D，而1,2-二氟苯的介电常数和偶极矩分别为14.26和2.53D。尽管其值较高，但与四氢呋喃相比，1,2-二氟苯溶解锂离子的能力较低。因此，需要一组新的溶剂描述参数，并考虑到与电解质中其他组分的相互作用，以设计新的共溶剂类别。本文提出了用光谱表征锂离子溶剂化能力和共溶剂与电解质中其他极性物质的混溶性的实验方法。总共考虑了14种模型共溶剂来验证所选择的物理化学参数：分别是苯甲醚（AN）、乙氧基苯、二苯醚（DPE）、二苄基醚、氟苯（FB）、呋喃、乙醚（DEE）、1,2-二甲乙烷（DME）、二异丙醚（DIE）、四氢呋喃（THF）、二丁醚（DBE）、1,4-二恶烷（DiOx）、1,2-二氟苯（DFB）和1,3-二氧戊环（DOL）。分别将这14种模型共溶剂单独置于1MsolvLiTFSI EC：DEC（1:1v/v）电解液中，EC:DEC:共溶剂之间的总体积比设置为1:1:4。通过测量拉曼光谱来检验锂离子的溶剂化，通过Li|Cu纽扣电池的循环行为和平均库仑效率（CE）来验证电解质的性能。通过目测检查电解质和溶剂混合物的混溶性。这里Msolv表示每升溶剂中盐的摩尔数。

必须测量锂离子在特定溶剂化结构中的稳定能，以评估其溶剂化能力。该稳定能被定义为锂离子的溶剂化和非溶剂化状态之间的能量差。为了模拟这个定义，本文使用了两种与目标溶剂形成溶剂化结构的染料，并测量了染料的稳定程度。一种染料含有与周围溶剂分子形成氢键的伯胺基（-NH2），而另一种具有叔胺基（-N(CH2CH3)2）的染料则不形成氢键。这两种染料表现出特定的紫外-可见吸收波长，具体取决于与溶剂相互作用的类型。两种染料的吸附能之间的差异代表它们通过氢键在溶剂中溶解时的稳定能。伯胺基的氢原子周围的溶剂化环境可以与锂离子周围的溶剂化环境相当。通过这种方式可以预估锂离子在特定溶剂环境中的稳定能量。溶剂分子的电子与锂离子之间的强相互作用类似于路易斯酸碱相互作用；因此，溶剂的溶剂化能力称为β（图1a）。具体方法如下。

（1）测量溶剂中含有-NH2基团染料（4-硝基苯胺，NA）的吸附能。该能量对应于NA中的N-H基团与溶剂之间的路易斯酸碱相互作用能，加上额外的范德华相互作用。

（2）测量另一种具有-N(CH2CH3)2基团的染料（N，N-二乙基-4-硝基苯

胺，DA）在溶剂中的吸附能。该能量对应于DA和溶剂之间的范德华相互作用。

（3）将（2）中的吸附能拟合到非极性溶剂中DA和NA之间吸附能的预定

线性校准曲线，以模拟在没有酸碱相互作用的情况下NA的吸附能。这允许隔离掉范德华相互作用效应。

（4）根据步骤（1）和（3）中测量的吸附能差异给出了β，它反映了NA和

溶剂之间的酸碱相互作用，同时完全消除了范德华效应。

拉曼光谱是一种广泛使用的评估锂离子-阴离子-溶剂配位程度的工具，而β与拉曼光谱表征的溶剂化结构高度相关。共溶剂的较低β值提高了AGG和CIP与溶剂分离离子对（SSIP）（（CIP+AGG）/SSIP）的比值。更高的（CIP+AGG）/SSIP比值是LHCE的理想状态（图1c）。β与（CIP+AGG）/SSIP的相关度高于计算的锂离子结合能与（CIP+AGG）/SSIP的相关度（图1c）。该结论适用于在真空和溶剂模型（EC:DEC= 1:1 v/v）下计算单个锂离子的结合能。

使用改进的Aurbach方法来评估锂金属负极的性能，以测量电池的平均CE。Pearson'sr值证实了平均CE与β的相关性比真空模型下计算的锂离子结合能的相关性更高。这证明共溶剂的β值是锂金属负极性能的关键描述参数（图1d）。在固有溶剂模型（EC:DEC= 1:1 v/v）中重新计算了锂离子的结合能以及相应的关系。平均CE与再计算的锂离子结合能之间的相关性低于与β的相关性。

溶剂溶剂化锂离子的能力与其路易斯碱度密切相关（图1a）。作为一个广泛采用来描述Lewis碱度的参数，Gutmann供体数与平均CE的相关性较低，这使得β是更好的Lewis碱度参数。该结果可归因于路易斯酸（SbCl5）被用于计算Gutmann供体数，其尺寸比锂离子大得多。锂离子的范德华半径为1.82Å，而SbCl5的Sb-Cl键长较短为2.33Å。此外，β对溶剂化结构和电池性能，尤其是平均CE的这种独特影响以前尚未确定（图1e）。除了使用改进的Aurbach方法测量平均CE之外，该工作还测试了图1中所研究的电解液的Li|Cu电池的循环性能。循环期间CE的保留大致但不完全遵循电解质系统中使用的共溶剂的β值。

另一个溶液致变色参数是ETN，被用于描述溶剂的混溶性。由于组分之间存在分子间吸引力，它可直接测量溶剂在高极性电解质中的稳定能。用于计算ETN的溶剂稳定能

是

该溶剂分子在孤立状态和在电解质中混合时的能量之差。因为溶剂的混溶性最好由整体中物质的混合焓来定义，所以实验上表征的两种不同物种之间的分子间力（一种是目标溶剂，另一种是代表电解液高极性环境的极性物质）表示溶剂的混溶性优于纯物质的介电常数和偶极矩（图1a）。

尽管介电常数和偶极矩等参数依据传统观点（如相似相溶）可揭示不同分子之间的混溶性，但他们不能精确确定其混溶性。同时，ETN测量了与目标溶剂混合时Reichardt染料的吸附能。由于该染料是两性离子物质，其阴离子酚盐部分会吸引具有部分正电荷的溶剂，使得其基态在极性溶剂中变得更加稳定。最终，该染料的吸附能随着溶剂极性的增加而增加。因此，具有高ETN的溶剂应展现出对高极性电解液强烈的吸引力，即系统内的混溶性（图1b，f）。

基于以上考虑，两个物理化学参数β和ETN被用于确定常规FNSC，以评估这些参数的适用性（β：–0.220和ETN：0.767)。通过对TTE溶剂中每种染料的UV-VIS测量，计算出的β

遵循平均

CE和拉曼光谱中（CIP+AGG）/SSIP比率所表现的趋势。

在评估了所选择的模型溶剂和传统的FNSC之后，该工作发现了描述理想非溶剂化共溶剂的最合适的物理化学性质。此外，还建立了锂金属负极性能与β和ETN的相关性，即低β（<0.2）和中高ETN（>0.11）。为了使非氟化溶剂具有这样的性质，应该存在涉及氧原子的共振结构，以赋予溶剂非溶剂化和混溶的特性。根据相关结果和设计原则，进一步确定了三种候选NFNSC：AN、乙氧基苯和呋喃（Furan）。

【图2】揭示NFNSCs中低锂离子溶剂化能力的起源。（a）有机化合物的共振结构（有和无共振效应，分别显示紫色和橙色背景）和相应的平均CE和β值。（b）在气相中（真空模型）计算的锂离子与每种化合物中的氧原子的结合能。（c）不同电解质的Li|Cu纽扣电池在0.5mAcm-2至0.5mAhcm-2下的循环性能。此处显示的误差线为95%CI。

与非共振类似物，即甲氧基环己烷（MeCyHx）、苄基甲基醚（BzMe）和四氢呋喃（THF）的比较表明，具有共振结构的分子中氧原子上的孤对电子与具有有限或没有共振结构的相比，显示出更低的β值、更高的平均CE和更长的容量保持率（图2a，c）。

DFT计算也表明共振可以降低锂离子的结合能（图2b）。结果显示：锂离子与AN、乙氧基苯和呋喃上氧原子的结合能明显低于结构相似但共振能力不同的类似分子；并在含有EC：DEC=1:1（v/v）的固有溶剂模型下获得了相同的结果。对比直接连接到苯环的氧原子和被亚甲基封闭的氧原子，前者原子表现出较低的结合能，进一步证实了这一假设。

【图3】将含有NFNSC的LHCE与常规电解液和HCE进行比较。（a）含有LiTFSI、EC/DEC和AN的电解液和溶剂的拉曼光谱。（b）通过拟合EIS数据获得不同电解液在第10次和第75次循环时的界面电阻。（c）1MsolvEC/DEC、（d）5Msolv-HCE和（e）1MsolvAN-（1:4）电解液中锂沉积的表面SEM图。（f）不同电解液的Li|Cu纽扣电池在0.5mAcm-2到0.5mAhcm-2的循环性能。

本文评估了1MsolvLiTFSI EC/DEC、5MsolvLiTFSI EC/DEC和1MsolvLiTFSI EC/DEC:AN（1:4v/v）电解质（分别缩写为1MsolvEC/DEC、5Msolv-HCE和1MsolvAN-（1:4））的电化学性能。将EC/DEC和AN以1:4（v/v）混合使得EC/DEC中LiTFSI的局部浓度维持在5Msolv并研究AN在LHCE中的稀释效果。

1MsolvAN-（1:4）的TFSI-拉曼峰位移与5Msolv-HCE和LiTFSI盐的拉曼峰位移相同，证实了它们具有相同的溶剂化结构（图3a）。此外，AN-（1:4）的EC峰与5Msolv-HCE类似。TFSI-峰的进一步反褶积表明CIP+AGG与SSIP的比值随着AN比例的增加而增加。深度X射线光电子能谱（XPS）结果显示这种LHCE溶剂化结构促进了阴离子衍生SEI层。具体来说，1MsolvAN-(1:4)和5Msolv-HCE中构成无机SEI层的F和S与1MsolvEC/DEC相比更丰富。

即使在高电流密度和容量下，具有1MsolvAN-（1:4）的Li|Cu电池的电化学性能仍展现出更长的循环寿命和更高的CE（图3f）。与5Msolv-HCE和1MsolvEC/DEC相比，含AN电解质的优异性能可归因于使用非溶剂化共溶剂的额外优势。1MsolvAN-（1:4）电解质的溶剂化结构类似于5Msolv-HCE，同时它产生更紧凑的SEI层并最大限度地减少电解质分解。使用SEM观察在1MsolvAN-（1:4）中沉积锂的形貌。与其他测试的电解质相比，其沉积层形貌更致密（图3c-e）。此外，截面SEM图像表明1MsolvAN-（1:4）产生了最薄的锂金属层和最光滑的表面。根据EIS分析，从第10次到第75次循环的界面电阻（电荷转移电阻和SEI层电阻之和）的增量在1MsolvAN-（1:4）中最小（图3b）。充电样品的Li1s 的深剖XPS进一步支持了这一点，其中1MsolvAN-（1:4）的锂金属峰出现在更靠近表面的位置，以及在线电化学质谱（OEMS）也表明在1MsolvAN-（1:4）中生成的CO2和C2H4气体更少。

【图4】不同电解液Li|Cu纽扣电池的循环性能。Li|Cu电池在（a）0.5mAcm-2至0.5mAhcm-2和（b）2mAcm-2至1mAh cm-2下的循环性能。（c）从EIS分析获得的第1次和第55次循环后各种电解液的界面电阻。Li|Cu电池在（d）3MsolvLiFSI DME、（e）9MsolvLiFSI DME、（f）3MsolvLiFSI DME:Furan-（1:2）和（g）3MsolvLiFSI DME:AN-（1:2）电解液中沉积锂金属的截面SEM图。锂金属沉积层的厚度分别为32、29、24和22μm。

通过进一步优化电解质中的盐和溶剂，电池的性能得到提高。在改变DME溶剂与共溶剂的盐浓度和体积比后，对照组中的3MsolvLiFSI DME:AN-（1:2）和3MsolvLiFSI DME:Furan-（1:2）系统均表现出最高性能（500次循环的98.5%CE和1400次循环的99.0%CE）（图4a）。溶剂与共溶剂的比例进一步应用于乙氧基苯，以便在含NFNSC的电解质之间进行科学对比（图4a）。含呋喃电解液（3MsolvLiFSI DME:Furan-（1:2）在1400次循环中的平均CE为99.0%，明显高于3MsolvLiFSI DME和9MsolvLiFSI DME电解液。当电流密度和容量分别增加到2mA cm-2和1mAh cm-2时，含3MsolvLiFSI DME:Furan-（1:2）的Li|Cu电池性能最为优异（循环500圈时CE为99.4%）（图4b）。

以磷酸铁锂（LFP）为正极，薄的电沉积锂金属箔为负极进行全电池循环测试。不同组的实验证明了锂金属的面容量约为3.49mAh cm-2。11mg cm-2质量负载的LFP和厚锂金属（300μm）的倍率性能测试表明，相比0.1C时，3MsolvLiFSI DME:AN-（1:2）和3MsolvLiFSI DME：乙氧基苯-（1:2）在2C电流下保留了它们各自容量的79.5%和68.7%。与3MsolvLiFSI DME和1MsolvLiPF6EC:DMC-（1:1）相比，上述两种电解质显然具有更高的可循环性。在第300次循环时，它们保留了各自初始容量的93.7%和71.4%，而3MsolvLiFSI DME仅保留了63.2%。

对于含呋喃的电解质，全电池的最佳盐浓度较低，同时在Li|LFP全电池中测试的1Msolv或2MsolvNFNSC表现出最高的容量保持率（即300次循环后容量保持率分别为94.8%和86.2%）。在高达21mg cm-2的LFP质量负载和1.6的N/P比下，使用3MsolvLiFSI DME:AN-（1:2）和3MsolvLiFSI DME:乙氧基苯-（1:2）的电池循环125圈后分别展现出86.8%和83.4%的容量保持率。相比之下，1MsolvLiPF6EC:DMC-（1:1）在20个循环后直接失效，而3MsolvLiFSIDME在第120次循环时保留了78.9%的初始容量。当使用1Msolv和2Msolv的呋喃电解质时，含有NFNSC的电解质表现出更高的容量保持率。在第125次循环后，1MsolvLiFSI DME:Furan-（1:2）和2MsolvLiFSIDME:Furan-（1:2）分别显示出94.6%和94.0%的初始容量保持率。

与9MsolvLiFSI DME相比，将NFNSC添加到9MsolvLiFSI DME HCE后，离子电导率显著增加（超过一个数量级）。甚至3MsolvLiFSIDME:Furan-（1:2）的离子电导率也高于3MsolvLiFSI DME。使用EIS分析比较含NFNS电解质的界面电阻与3MsolvLiFSIDME的界面电阻，结果显示：含有共溶剂的电解质在第1次和第55次沉积循环后表现出较小的电阻以及更小的电阻增量，进一步证实使用共溶剂可以导致更好的SEI，从而降低界面阻抗（图4c）。

截面SEM图像表明，沉积在3MsolvLiFSI DME:AN-（1:2）和3MsolvLiFSI DME:Furan-（1:2）中的锂金属比沉积在3Msolv和9MsolvLiFSI DME中的更致密且更薄（图4d-g）。基于乙氧基苯的电解质（3MsolvLiFSIDME:Ethoxybenzo-（1:2））产生了相对较厚的初始沉积，这可能是其在含NFNSC电解质中循环性最差的原因（图4a）。

【图5】LUMO能级对共溶剂稳定性的影响。（a）在混合EC/DEC溶剂（1:1，v/v）中计算的不同溶剂（呋喃、DME、AN和DFB）的LUMO能级。（b）Li|Cu电池以0.5mA cm-2至0.5mAhcm-2在循环指定的循环次数后，呋喃、AN和DFB的相对剩余比率。（c）含有高和低LUMO能级共溶剂的电解液中的溶剂化结构示意图。此处显示的误差线为95%CI。

含有AN和呋喃的电解质表现出比已报道添加DFB（350次循环）和FB（500次循环）的电解质更持久的循环能力，其中DFB和FB含有氟可在锂金属负极表面诱导LiF形成。当使用3MsolvDME:DFB-（1:2）循环时，它比3MsolvLiFSIDME:Furan-（1:2）更早失效。NFNSC中缺乏有益的氟原子，因此含有NFNSC的电解质的长循环能力可归因于其最低未占分子轨道（LUMO）的较高能量。溶剂的LUMO水平是决定电解质性能的主要因素。溶剂的高LUMO水平保证了其在还原条件下的高稳定性。量子化学计算表明，AN和呋喃的LUMO能级分别-0.584和-0.186eV；而DFB的LUMO能级显著更低（-0.865eV）（图5a）。向分子中添加电负性氟降低了LUMO能级，加剧了还原反应并促进了锂金属负极界面处的共溶剂分解。这种共溶剂分解进一步导致循环过程中电解液整体组成与最初设计电解液存在偏差（图5c）。

1MsolvDFB-（1:2）电解液在首次充电时的线性扫描伏安（LSV）曲线在较高电压下表现出额外的还原峰，这表明低LUMO能级导致较低的还原稳定性。此外，从循环后Li|Cu电池中提取的电解液的1HNMR光谱来量化剩余共溶剂的浓度。300次循环后，剩余呋喃和AN的量高于DFB（图5b）。即使在1400次循环后仍有约35%的呋喃残留，高于300次循环后DFB的剩余比例。此外，没有检测到DME的任何明显降解，因为与本研究中的其他共溶剂相比，它的LUMO能级更高。这也表明共溶剂的降解是循环保持率差的原因。

以往依靠昂贵氟化共溶剂的常规研究并没有成功地使锂金属负极具有超过500次循环且CE值超过99.0%的循环能力。因此，该共溶剂设计规则为开发具有极长循环寿命的锂金属负极电池开辟了道路（图6a）。除了CE和循环特性，电解质的成本是评估其实用性的主要标准。因此，该工作对比了所研究的共溶剂与已报道共溶剂的价格（图6b）。已报道的许多共溶剂比实际锂离子电池中使用的电解质溶剂（如EC、DMC或DEC）贵得多。而共溶剂的高价会增加电池的生产成本。AN、呋喃和乙氧基苯等常见的无氟有机化合物价格则便宜得多，与EC、DEC和DME等常见溶剂相当。

基于上述信息，本文提出了选择合适的非溶剂化共溶剂以适用于高性能锂金属负极的流程图。共溶剂应具有中到高的ENT（>0.11）从而与极性电解质混溶，低β值（<0.2）可诱导阴离子配位的溶剂化结构，以及高的LUMO能级（>-0.6eV）使其在高还原性条件下保持稳定（图6c）。

【图6】报道的共溶剂比较和选择NFNSC的建议策略。（a）Li|Cu电池性能与先前研究中报道的各种共溶剂的比较。这里显示的是面电流密度和面容量值。（b）锂金属负极电池系统中常用电解液（共）溶剂的价格比较。（c）选择合适NFNSC的流程图。

本工作为LHCE选择最佳非溶剂化共溶剂提出了设计原则和关键参数，并将其对不同电解质的电化学性能的影响相关联。利用该设计原则确定了具有优异还原稳定性的NFNSC代替传统的FNSC，其中3MsolvLiFSIDME:Furan-（1:2）电解液的长循环性证实了这一设计原则的可行性。这项工作通过提供新的方法来调整分子的溶剂化能力而不牺牲其还原稳定性，代表了非溶剂化共溶剂设计的重大进步。此外，该设计原则也可用于确定溶剂化能力和预测锂金属电池中候选溶剂的性能。总之，这些结果对推动高性能金属锂负极电解液的设计具有重要的意义。

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